中科大/江大Nano Lett.: N掺杂诱导钙钛矿中形成协同位点，实现CO2高选择性光还原为CH4

重要的清洁燃料，可用作生产天然气、炭黑和其他高附加值化学品的工业原料。尽管人们为提高CO₂光还原生成CH₄的效率做了大量的工作，但由于该过程是一个八电子还原反应，复杂的质子-电子转移途径容易导致产生不需要的产物，严重阻碍了CH₄的形成。因此，开发高效的催化剂来操纵质子-电子转移途径以选择性地将CO₂光还原为CH₄具有重要意义。

近日，中国科学技术大学谢毅、江南大学焦星辰和陈庆霞等设计了一种含有双金属位点的N原子掺杂La₂Ti₂O₇纳米片催化剂(N-La₂Ti₂O₇)，其能够通过改变反应途径来高选择性地将CO₂光还原为CH₄。

研究人员利用光谱表征揭示了N-La₂Ti₂O₇上的反应过程：CO₂分子首先附着在催化剂的表面。然后CO₂*与H₂O解离产生的质子相互作用，形成*COOH；随后，通过*COOH的进一步质子化形成*CO。重要的是，*CO解吸会产生CO，如果CO*进一步质子化则最终形成CH₄产物。

理论计算表明，N原子掺入到La₂Ti₂O₇纳米片中导致Ti和La原子上的电子浓度增加，有助于构建协同活性位点同时锚定反应中间体；更重要的是，由于在La₂Ti₂O₇纳米片中掺杂了N原子，CHO*中间体的形成能降低，促进了随后的质子化过程形成CH₄而不是CO*脱附。因此，N-La₂Ti₂O₇纳米片表现出约7.97 μL h^-1的CH₄生成速率，产物选择性和电子选择性分别为87.7%和96.6%。

综上，该项工作揭示了建立的协同活性中心在调控反应步骤以提高产物选择性中起到的重要作用，为设计高效的CO₂光还原催化剂提供了有效的策略。

Nitrogen doping-roused synergistic active sites in perovskite enabling highly selective CO₂ photoreduction into CH₄. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c00748

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