Nature Chemistry：光催化效率提升关键，逃逸现象如何重塑反应速率？

第一作者：Cui Wang

通讯作者：Oliver S. Wenger

通讯单位：巴塞尔大学

成果速览：

本研究通过深入分析光致催化反应中的溶剂笼逃逸现象，揭示了逃逸量子产率对反应速率和量子产率的决定性作用。

研究团队利用基于钌(II)和铬(III)的光催化剂，对三种典型的光催化反应进行了系统研究，发现逃逸量子产率与光催化产物形成速率之间存在定量相关性。这一发现为理解和优化光催化反应提供了新的视角。

图文导读：

图1：描述了光致电子转移过程，包括光催化剂与电子给体之间的相互作用，以及在溶剂笼中的氧化还原对的形成和逃逸过程。

图2：展示了不同电子给体与两种光催化剂之间的逃逸量子产率，以及与光致反应速率和量子产率之间的关系。

图3：通过筛选电子耦合和重组能参数，展示了与实验观测到的逃逸量子产率一致的理论计算结果。

图4：展示了三种不同的光致反应的实验结果，包括产物产率随时间的变化，以及使用不同光催化剂时的反应速率和量子产率的比较。

亮点介绍：

1. 首次定量证明了光致催化反应中溶剂笼逃逸现象对产物形成速率的直接影响。

2. 通过对比两种不同光催化剂，揭示了逃逸量子产率与光催化剂性质之间的关联。

3. 研究结果为设计新型高效光催化剂提供了重要的理论依据，有助于推动光催化领域的进步。

文献信息：

标题：Cage escape governs photoredox reaction rates and quantum yields

期刊：Nature Chemistry

DOI：10.1038/s41557-024-01482-4

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​Nature Chemistry：光催化效率提升关键，逃逸现象如何重塑反应速率？