Angew：锯齿状跳跃位点的COF涂层助力Zn负极

在深入了解枝晶形成机制的基础上，精确设计和调整Zn跳变/转移位点是制备水系锌离子电池（AZIBs）人工负极保护涂层的关键。基于此，华南师范大学兰亚乾教授和陈宜法研究员等人报道了一系列基于酸酐的共价有机骨架（即PI-DP-COF和PI-DT-COF）来探讨负极涂层界面的作用，这些骨架具有特别设计的锯齿状跳跃位点和亲Zn酸酐基团，作为研究相关Zn²⁺跳跃/转移行为以及界面相互作用的所需平台。所制备得最佳PI-DT-COF电池在对称电池（60 mA cm^-2下2000次循环）和全电池（2 A g^-1下1600次循环）中都具有优异的循环寿命，优于几乎所有报道的多孔晶体材料。

VASP解读

通过DFT计算，作者研究了PI-DT-COF涂层的亲Zn性和脱溶效应。PI-DT-COF@Zn的高吸收能，表明该保护涂层对Zn箔表现出较强的亲Zn能力，加速了Zn²⁺的脱溶过程。计算出PI-DT-COF的Zn²⁺吸附能高于裸Zn，说明由于-C=O基团的存在，PIDT-COF涂层在负极-电解质界面处具有较强的亲Zn能力，提高了沉积/剥离过程中PIDT-COF@Zn界面处Zn²⁺的捕获和转移能力。

此外，Zn²⁺-PI-DT-COF@Zn的吸收能远强于H₂O-PI-DTCOF，说明PI-DT-COF涂层可有效加速Zn²⁺的脱溶过程。

同时，分子动力学（MD）模拟表明，对比裸露的Zn负极表面，由于Zn²⁺与PI-DT-COF之间的吸附更强，因此PI-DT-COF涂层在PI-DT-COF@Zn负极-电解质界面上比在水中更均匀地捕获Zn²⁺。结果表明，PI-DT-COF@Zn模型同时提供了更宽的Zn²⁺分布，在PI-DT-COF@Zn模型中Zn²⁺沉积相当均匀。

Zigzag Hopping Site Embedded Covalent Organic Frameworks Coating for Zn Anode. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202403918.

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