Nature子刊：碳桥连接Ni单原子和Ru纳米粒子，实现高电流下稳定催化HER

氢能由于在节约能源和减少排放方面的有效性，正在成为一种重要的清洁能源。电化学分解水是一种很有前途且可持续发展的制氢方法。目前，尽管Pt基催化剂在降低HER的过电位方面具有优异的活性，但是它们的稀缺性和成本方面的局限性阻碍了其大规模的应用。

钌(Ru)作为一种廉价的金属，具有与Pt相当的电解水能垒，因此受到了相当大的关注。实际上，OH中间体在Ru上的强烈吸附常常导致活性Ru位点的覆盖，从而阻碍了水的再吸附。此外，关于Ru-OH吸附能对碱性HER反应动力学的调控作用的报道相对较少。因此，特别是在大电流密度下，可以通过调节Ru的OH吸附环境来促进连续析氢。

近日，太原理工大学李晋平、刘光和怀柔实验室山西研究院孙予罕等报道了Ni单原子修饰的超小Ru纳米粒子结构(UP-RuNi_SAs/C)在连续高电流密度和pH通用制氢中的应用。具体而言，由于镍(Ni)作为Pt的同源过渡金属元素具有催化HER的潜力，因此被选为设计催化剂的第二碱金属。在密度泛函理论(DFT)计算中，研究人员分别引入了Ni_SAs和Ni纳米粒子，比较了它们在Ru纳米晶载体上的吸附和热力学效应。

理论计算表明，Ni_SAs对OH_ad的吸附能力弱于Ni金属纳米粒子，因此在Ru纳米晶体系中引入Ni_SAs可以显著降低Ru晶体对OH_ad的吸附能。此外，缺陷碳的碳桥效应促进了OH电荷在Ni和Ru之间的再分配，减弱了OH_ad在Ru上的吸附。

受上述理论预测的启发，研究人员采用单极性脉冲电沉积(UPED)技术在Ni_SAs锚定的缺陷碳上沉积了超小的Ru纳米颗粒。与连续恒电位沉积制备RuNi合金纳米颗粒(CP-RuNi/C)不同，UPED有效地降低了浓差极化效应，允许通过周期性脉冲沉积精确控制固定在缺陷碳上的少量Ni_SAs的合成。在1.0 M KOH溶液中，优化后的UP-RuNi_SAs/C电催化剂在10 mA cm⁻²和1000 mA cm⁻²电流密度下的HER过电位分别为9 mV和253 mV，并且该材料能够在3000 mA cm⁻²的较高电流密度下连续运行100小时，反应过程中没有发生明显活性下降。

此外，以UP-RuNi_SAs/C催化剂为阴极组装的AEM电解槽仅需1.95 V的电压就能达到1 A cm⁻²的电流密度，并能够在该电流密度下连续稳定运行250小时。综上，该项工作不仅为有效的单原子位点的协调设计提供了新的方法，而且还突出了精确设计催化剂结构以满足强电流水电解要求的重要性。

Stable hydrogen evolution reaction at high current densities via designing the Ni single atoms and Ru nanoparticles linked by carbon bridges. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46553-9

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Nature子刊：碳桥连接Ni单原子和Ru纳米粒子，实现高电流下稳定催化HER

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