湖大鲁兵安EES：有机/水混合电解液中的氢键调控实现安全、高压的钾离子电池

可再生能源(如太阳能和风能)的间歇性和不均匀分布的缺点以及大规模储能的迫切需求加速了电池技术的发展。其中，锂电池无疑在全球能源市场占据主导地位。然而，使用有机电解液引起的安全问题始终存在，可能导致灾难性的火灾或爆炸，对生命构成极大威胁。为了追求更可靠、更经济的能源存储，近几十年来，具有高安全性、低成本和易于组装条件的水系电池重新引起了人们的关注。

在此，湖南大学鲁兵安团队利用丁二腈（SCN）进行氢键（H-bond）调控，重构H₂O分子的结合状态，将具有强氢键网络的“自由H₂O”转化为受SCN分子限制的“固定化H₂O”，从而抑制H₂O的活性。设计的5.6 m KFSI-SCN-H₂O混合电解液具有达到4.0 V的宽ESW，特别是在5.1 V以上具有高正极极限，这是目前报道的水系钾离子电解液中最高的。

此外，该电解液具有不可燃性、改进的导电性和更宽的适用温度范围。因此，组装的KVPO₄F||PTCDI全电池在10,000次循环中表现出优异的循环稳定性，每次循环的容量衰减低至0.0025%，并展现约100 Wh kg^-1的高能量密度。

图1. KFSI-SCN-H₂O杂化电解液的理化性质

总之，该工作开发了一种高压有机/水混合电解液（5.6 m KFSI-SCN-H₂O），通过氢键调节策略将“自由H₂O”转化为“固定化H₂O”，解决了AKIBs中长期存在的电压窗口窄的问题。一方面，引入SCN作为氢键受体，打破H₂O-H₂O相互作用的强氢键网络，通过SCN-H₂O相互作用形成弱氢键，加强H₂O分子中的O-H键，从而大大降低H₂O的活性。另一方面，SCN可以巧妙地参与K⁺初级溶剂化壳，并有助于在电极表面形成坚固的双界面层，该间相由SCN衍生的外层和富含KF的内层组成，从而进一步保证了AKIBs稳定的循环性能。

结果表明，设计的5.6 m KFSI-SCN-H2O电解液的ESW扩展到4.0 V，特别是在5.1 V以上具有相当高的正极极限，可以与高压KVPO4F正极匹配，预示着高压AKIBs的实现。组装的KVPO4F||PTCDI全电池在10,000次循环中表现出优异的循环稳定性，每次循环的容量衰减率为0.0025%，能量密度约为100 Wh kg^-1。尽管本研究中的能量密度仍与商业价值有所不同，但氢键调节混合电解液为在不影响安全性的情况下实现更高能量密度的水系电池提供了新的见解。

图2. KVPO₄F||PTCDI全电池的电化学性能

Hydrogen-bond regulation in organic/aqueous hybrid electrolyte for safe and high-voltage K-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d3ee03729k

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湖大鲁兵安EES：有机/水混合电解液中的氢键调控实现安全、高压的钾离子电池

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