​南大金钟、马晶JACS：三元共晶电解质辅助SEI的形成和动态呼吸效应实现高稳定性水系镁离子全电池

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​南大金钟、马晶JACS：三元共晶电解质辅助SEI的形成和动态呼吸效应实现高稳定性水系镁离子全电池
水系可充电镁电池在本质安全、经济高效和可持续的能源储存方面具有巨大的潜力。然而，它们的可行性受到狭窄的电压范围以及电解质和电极之间较差的兼容性限制。
​南大金钟、马晶JACS：三元共晶电解质辅助SEI的形成和动态呼吸效应实现高稳定性水系镁离子全电池
在此，南京大学金钟、马晶等人推出了一种创新的三元共晶镁离子电解质。具体而言，其由MgCl2·6H2O、乙酰胺和尿素以1:1:7 的摩尔比组成。该配方通过利用Mg2+和两种有机成分之间的竞争性溶剂化效应进行了优化。基于这种三元共晶电解质、掺锰钒酸钠(Mn-NVO)负极和六氰基铁酸铜正极的全电池表现出较高的电压平台和高倍率性能，并表现出出色的循环稳定性。
非原位表征揭示了Mn-NVO的Mg2+存储机制，涉及Na+的初始提取以及随后的Mg2+嵌入/脱嵌。详细的光谱分析揭示了负极表面关键的固体电解质界面形成。此外，固体电解质界面表现出动态吸附/解吸行为，称为“呼吸效应”，大大减轻了电极材料的不良溶解和副反应。
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图1. 三元共晶电解质的溶剂化结构
总之，该工作通过混合MgCl6·6H2O、尿素和乙酰胺设计了三元共晶电解质。该电解质实现了低水含量，其有助于实现3.5 V的宽电化学窗口。与1 M MgCl2水性电解质相比，三元共晶电解质与Mn-NVO电极具有更好的相容性，呈现出高可逆性。
结果显示，在100 mA g-1时电池的放电容量为191.6 mAh g-1，500 mA g-1时其倍率性能高达110.2 mAh g-1。当六氰基铁酸铜(CuHCF)作为正极时，CuHCF||Mn-NVO全电池在1000 mA g-1的电流密度下表现出800次循环的高稳定性。一系列表征表明，Mn-NVO电极在第一个充电步骤中经历Na+脱出，并在随后的循环过程中经历可逆的Mg2+嵌入/脱嵌。
此外，XPS图谱验证了Mn-NVO电极表面形成了SEI膜，并在循环过程中表现出动态呼吸效应。因此，该项研究为增强电化学系统内不同组件之间的兼容性提供了宝贵的见解。
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图2. 电池性能
Ternary Eutectic Electrolyte-Assisted Formation and Dynamic Breathing Effect of the Solid-Electrolyte Interphase for High-Stability Aqueous Magnesium-Ion Full Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c00227

原创文章，作者：Jenny（小琦），如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/03/27/ffa6755661/

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