物理所/浙大ACS Energy Letters：改进固体电解质界面和可逆钠存储的动力学操纵!

最大限度地减少碳负极第一次循环期间的不可逆性对于钠离子电池（NIB）的能量密度和寿命至关重要。然而，不可逆容量的基本机制，特别是与动力学和界面相结合的机制仍不完全清楚。

在此，中国科学院物理研究所胡勇胜、谢飞，浙江大学潘远江等人发现不良的动力学和强的极化会驱动界面处残留的Na⁺成为假死Na，从而引发电解质分解并形成额外的SEI，进而牺牲初始库仑效率（ICE）。因此，控制缺陷浓度可改善动力学、降低Na⁺的扩散势垒并降低负极的费米能，以阻止假死Na和额外SEI的形成进而确保高ICE和均匀容量。

图1. P1400的表面电位和动力学分析

总之，该工作通过实验和计算研究提出了受动力学影响的无序碳负极的初始不可逆性和界面演化的新机制。研究表明，如果Na⁺表面吸附有限且扩散缓慢，Na⁺将以假Na的形式残留在界面处，引发进一步的电解质分解并形成额外的SEI。

因此，保持最佳的缺陷浓度是确保负极良好的Na⁺动力学和低费米能的重要途径，以抑制假死Na和额外SEI的形成，从而提高ICE甚至容量。因此，该项研究对理解Na⁺动力学影响的初始不可逆性和界面演化提出了补充观点，为未来高性能NIB碳负极的设计提供了缺陷化学和工程指导。

图2. 不同缺陷的DFT计算以及相应的费米能量

Kinetics Manipulation for Improved Solid Electrolyte Interphase and Reversible Na Storage, ACS Energy Letters 2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c00041

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