新材料的开发及其组成和微观结构的优化，对于清洁能源和环境可持续性等下一代技术至关重要。
然而，材料发现和优化，一直是一个令人沮丧的缓慢过程。爱迪生式的试错过程是耗费时间和资源效率低下的，特别是与巨大的材料设计空间相比。尽管传统的组合沉积方法可以产生材料库，但这些材料选择有限，无法利用纳米材料合成的重大突破。
在此，来自美国圣母大学的Yanliang Zhang等研究者报告了一种高通量的组合印刷方法，能够在微尺度的空间分辨率下制造具有组成梯度的材料。相关论文以题为“High-throughput printing of combinatorial materials from aerosols”于2023年05月10日发表在Nature上。
材料在许多科学和技术创新中起着关键作用，而开发新材料的进展对解决重大社会挑战至关重要。组合材料沉积（例如共溅射）使得能够快速筛选用于电子、磁性、光学和能源相关应用的新材料。这些组合材料库具有样品丰富的特点，有助于阐明组成-结构-性能关系，并能够在广泛的组成范围内快速筛选材料。
然而，激光或等离子体的固有高能性质限制了许多材料（例如胶体颗粒、热敏聚合物）在通用组合材料库的开发中的应用。增材制造作为一种多功能方法，利用微观和纳米级建筑模块来制造复杂结构的材料。
最近，人们提出了几种印刷方法，包括喷墨印刷、电化学印刷和电流动氧化还原印刷，用于制作材料库。然而，这些方法在材料选择和不同材料的通用组合以及梯度材料库的生产方面仍存在限制，这是由于缺乏快速混合机制和无法迅速变化混合比例所导致的挑战。
对于理想的相互扩散系统，希望具有低流体粘度和最小的扩散单元尺寸，这促使人们探索使用气溶胶进行原位混合和打印的潜力。先前的多材料气溶胶喷射打印研究在功能材料和器件的开发方面取得了稳步进展，尽管基于气溶胶的梯度组合材料打印仍具有挑战性。
在基于气溶胶的打印过程中，材料沉积速率可能受到多个参数的影响（如气溶胶墨水流速、护套气体流速、打印速度、雾化电压等），而这些打印参数的相互作用使得气溶胶混合和沉积过程变得复杂。未经优化的墨水配方和打印条件可能导致喷射不稳定，从而在基于气溶胶的打印中引入不确定性。
为了理解气溶胶混合和组合打印过程的集体行为，研究者通过结合实验技术（例如快速相机成像）和计算流体动力学（CFD）模拟系统地研究墨水配方、气溶胶混合与相互作用以及打印参数优化。
为了实现基于气溶胶的混合和打印，在此，研究者的高通量组合打印(HTCP)方法，首先将两种(或多种)墨水雾化成含有微尺度墨滴的气溶胶，然后将组合的墨水流在单个喷嘴中混合，并在沉积前通过共流鞘气体进行气动聚焦(图1a)。
研究者采用了具有不同尺寸喷嘴的气溶胶喷射打印头，提供了空间分辨率低至约20 μm 的 x-y 平面和沉积厚度低至约100nm 的精细特征。为了生成一维(1D)梯度材料库，研究者研究了两种打印策略ーー正交和平行梯度打印(图1b)。
尽管这两种方法都可以生成梯度薄膜，但研究者发现正交打印方法更具多功能性，因为它可以容忍广泛的打印速度。相比之下，在平行梯度模式下高速打印可能会导致不希望的沉积延迟，从而导致墨水混合和沉积不准确（图1b）。
通过正交打印持续变化墨水混合比例，可以以细粒度梯度的方式实现印刷材料的组成变化，而无需洁净室设施。
在此，气溶胶相中的原位混合和打印，允许即时调节广泛材料的混合比例，这是传统液-液相或固-固相多材料打印中无法获得的重要特性。
研究者展示了各种高通量打印策略和应用，包括组合掺杂、功能分级和化学反应，实现了掺杂硫化物和具有梯度性能的成分分级材料的材料探索。将自下而上对局部材料成分的控制与自上而下的增材制造设计自由相结合的能力，有望开发出通过传统制造方法无法获得的成分复杂材料。
图4. HTCP 能够实现组合掺杂、功能分级、化学反应和组分微结构
综上，HTCP方法利用快速的基于气溶胶混合和混合比例调节，实现了多功能材料库的高通量制备，可以制备具有梯度组成的材料库。这种原位混合和打印方法可能引发多个潜在的研究方向。
首先，HTCP可以制备金属、氮化物、碳化物、硫族化合物、卤化物甚至看似不相容的材料的梯度薄膜，使得材料组合筛选和优化拥有大大扩展的材料选择。其次，HTCP可以制备具有独特组成/结构排列和优越性能的功能梯度材料，超越具有均匀组成的构成材料。
此外，反应性材料的组合打印为高通量探索、实验和化学/材料合成的表征提供了新的可能性。下一阶段的研究将集中利用HTCP的制备自由度和丰富的数据特性，结合机器学习和人工智能引导的设计策略，有望加速发现和开发一系列具有引人入胜和前所未有性质的材料，以满足新兴应用的需求。
Zeng, M., Du, Y., Jiang, Q. et al. High-throughput printing of combinatorial materials from aerosols. Nature 617, 292–298 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05898-9
https://www.nature.com/articles/s41586-023-05898-9
https://zhanglab.nd.edu/people/principal-investigator/yanliang-zhang/
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