1. 华科薛志刚/王勇等 ACS Energy Lett.：利用拓扑共聚物电解质原位聚合，构建快充长寿命锂金属电池
具有低成本、高安全性和长寿命的快充锂金属电池（LMBs）是下一代储能技术的理想选择，但目前还很少实现。
图1. 合理制备杂化共聚物电解质的示意图
华中科技大学薛志刚、王勇、Jirong Wang等报告了通过锂催化正交聚合原位制备出设计良好的混合型、嵌段型和瓶刷型固态聚合物电解质（SPEs），该电解质集成了聚（聚乙二醇甲基醚甲基丙烯酸酯）（PPEGMA）和聚（三亚甲基碳酸酯）（PTMC）基质。
其中，瓶刷拓扑SPE可在PPEGMA和PTMC之间表现出准分子尺度的相溶性，最大限度地提高Li+与 PPEGMA/PTMC界面上的醚和碳酸单元的协同配位，同时表现出理想的传质特性和较宽的电化学稳定性窗口。此外，将甲基丙烯酸三氟乙酯（TFEMA）加入瓶刷式SPE中，还能方便地构建坚固的固体电解质界面相（SEI）。
图2. 原位正交聚合示意图
研究显示，所得复合SPE在30℃时显示出2.46×10-4 S cm-1的高离子电导率，在60℃时氧化稳定性高于5.3 V（vs. Li+/Li），并且tLi+为0.51。这些特性，再加上原位聚合技术所继承的快速电荷转移动力学，作者开发出了一种出色的固态锂金属电池，这种锂金属电池能够在3C下稳定工作（经过1000次循环后容量保持率为73%）。
图3. 固态锂金属电池的性能
In Situ Orthogonal Polymerization for Constructing Fast-Charging and Long-Lifespan Li Metal Batteries with Topological Copolymer Electrolytes. ACS Energy Letters 2024. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c02422
2. 冯金奎AFM：通过一锅蚀刻策略合成双金属电催化剂，实现锂硫电池中多硫化物的吸附-催化
电催化剂的合理构建引发了人们对加速多硫化物氧化还原动力学和有效限制锂硫电池中”穿梭效应”的日益浓厚的兴趣。
图1. 材料制备示意
山东大学冯金奎等通过一锅熔盐蚀刻策略制备出了一种新型MXene支持的超小Co3Fe7双金属合金混合物。利用这种环保方法，Ti3AlC2前体可直接转化为Co3Fe7-MXene，无需酸碱处理和复杂的工艺。同时，超小型Co3Fe7合金颗粒在原位形成并紧密锚定在MXene基质上。
通过简单的涂覆工艺可将制备的Co3Fe7-MXene粉末涂覆到商业隔膜上，这使得能够在功能性隔膜表面上阻断和收集多硫化物，同时促进最大化催化效率的电化学转化过程。
图2. 对多硫化物的吸附与催化
电化学测试和理论计算证明，由于双金属合金的协同效应，Co3Fe7-MXene对多硫化物具有卓越的吸附能力和催化能力。
受益于上述优势，采用Co3Fe7-MXene改性隔膜组装的锂硫电池具有高容量、优异的倍率性能和卓越的循环稳定性。这项研究为设计双金属合金MXene作为高性能、长寿命锂硫电池中多硫化物的高效电催化剂提供了全面的见解。
图3. 锂硫电池性能研究
Ultrasmall CoFe Bimetallic Alloy Anchored on Fluoride-Free MXene by One-Pot Etching Strategy for the Barrier-Adsorption-Catalyst Functions of Polysulfides in Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2024. DOI: 10.1002/adfm.202315178
3. 西工大马越AFM：一种面向无负极铜集流体的超薄补锂、耐潮界面改性技术
不规范的金属沉积和脆弱的固体电解质界面相的持续开裂被认为是影响锂金属电池（LMBs）循环性的关键障碍，尤其是在低N/P比（<3）下。
图1. 材料制备示意
西北工业大学马越等开发了一种超薄（5 µm）、轻质（0. 25 mg cm-2）和防潮的界面层，该界面层由高熵合金（HEAs）和交织的碳纳米管（CNTs）支架组成，用于改性铜集流体，以在多尺度上调节高通量金属沉积。
此外，热诱导的Li22Si5合金与疏水性乙烯-乙酸乙烯酯共聚物（EVA）相混合，渗入支架孔隙作为防潮阳离子库。改性后的 HEA@CNT/Li22Si5@EVA-Cu电极不仅能在高沉积电流（2 mA cm-2）和高电容（10 mAh cm-2）条件下减少锂枝晶的形成，还能保持600小时的循环性和15 mV的低电压滞后。
图2. 半电池性能
此外，采用HEA@CNT/Li22Si5@EVA-Cu负极与NCM811正极的200 mAh无负极软包电池在100次循环后可实现90.3%的容量保持率，同时全电池的能量密度高达420.1 Wh kg-1。对无负极软包电池进行的实时相位跟踪和循环后形态评估协同验证了NCM811正极的可逆相变以及负极衬底的可控枝晶生长。在此基础上，界面改性方法将促进无负极配置设计，以最大限度地提高能量/功率密集型电池系统的锂利用率。
图3. 软包电池性能
A Thin-Layer, Li+ Compensation, Moisture-Tolerant Interfacial Modification of Cu Substrate Toward the Anode-Less, Energy/Power Dense Li Metallic Batteries. Advanced Functional Materials 2024. DOI: 10.1002/adfm.202314186
4. 陆盈盈EES：通过界面水掩蔽减轻阴极溶解，延长水系锌离子电池的寿命
水系锌离子电池（AZIBs）因其固有的安全特性，在大规模储能应用中具有巨大的潜力。钒基阴极以其高比容量而著称，但主要由于阴极-电解质界面的水活性而面临溶解问题。
图1. VOH在水系电解液中的溶剂化行为
浙江大学陆盈盈、Hao Cheng等将异山梨醇二甲醚（IDE）引入电解液中，以重塑电解液结构和电极界面化学性质，从而降低水的活性。实验和理论证据都明确表明，IDE在阴极-电解质界面上表现出显著的优先特异性吸附，有效地隔离了水分子，降低了水的含量。
此外，IDE还能与水建立牢固的氢键，从而破坏水分子间最初的氢键网络，抑制自由水的活性。另外，IDE的引入降低了Zn2+溶剂化鞘的含水量，减少了界面结合水的释放，同时降低了脱溶剂化能。
图2. 电解液对锌沉积行为和HER的影响
因此，在IDE改性电解液中，Zn||V2O5-nH2O（VOH）电池表现出卓越的电化学性能，在电流密度为5 A g-1时，经过2500次循环后仍能保持92.7%的可逆容量，最大比容量为190.3 mAh g-1。Zn||Zn0.25V2O5-nH2O（ZVO）电池的最大比容量也达到了令人称道的266.6 mAh g-1，并在4000次循环后保留了79.4%的可逆容量。这种开创性的界面水掩蔽剂策略为解决阴极-电解质界面难题提供了一种多功能方法，开创了一个经久耐用的AZIBs时代。
图3. Zn||VOH和Zn||ZVO电池的电化学性能
Mitigating Cathodic Dissolution through Interfacial Water Masking to Enhance the Longevity of Aqueous Zinc-Ion Batteries. Energy & Environmental Science 2024. DOI: 10.1039/d3ee04208a
5. 霍开富/张桥保/高标AEM：具有自适应应力分散功能的微纳分级多孔锗用于高稳健锂离子电池
高容量微米级合金负极材料在循环过程中会发生显著的体积变化，因此如何控制这些材料的应力是提高其循环能力的关键前提。
图1. 微纳分级多孔结构在LIB应用中的优势
华中科技大学霍开富、厦门大学张桥保、武汉科技大学高标等提出了一种创新的结构设计策略，用于可扩展地制备独特的三维高度多孔微结构锗（Ge），这种锗具有微纳分级结构，可作为高性能锂离子电池（LIBs）的负极。由此产生的微米级锗由相互连接的纳米长丝和双连续纳米孔组成，具有高活性、缩短的Li+扩散距离和减轻体积变化的特点，是深入理解结构设计与应力演变之间关系的理想平台。
图2. p-Ge的电化学特性
实验显示，这种高多孔性的微米级Ge带来了创纪录的92.5%高初始库仑效率、1.2 mA cm-2时2,421 mAh cm-3的大体积容量、卓越的倍率能力（10 Ag-1时为805.6 mAh g-1）和循环稳定性（即使在5 A g-1时，经过1000次循环后容量保持率仍超过90%），在很大程度上优于已报道的Ge基锂离子电池负极。
此外，通过结合大量原位/非原位实验表征和理论计算，这项工作还明确揭示了其潜在的锂存储机制和应力分散行为。这项工作为合理设计高性能、耐用的合金负极以实现高能量锂离子电池提供了新的见解。
图3. 循环后的化学成分和界面形态
Multiscale Micro-Nano Hierarchical Porous Germanium with Self-Adaptive Stress Dispersion for Highly Robust Lithium-Ion Batteries Anode. Advanced Energy Materials 2024. DOI: 10.1002/aenm.202303876
6. 上硅所李驰麟等ACS Nano：高导电和空气稳定的氟化物固态电解质
氟化物基固态电解质（SEs）具有电化学窗口宽、空气稳定性高和界面兼容性好等优点，因此已成为高能量密度可充固态电池（SSBs）的一种有前景的成分，但它们仍然面临着离子电导率低和缺乏钠金属SSB所需结构的挑战。
图1. 材料合成及表征
中国科学院上海硅酸盐研究所李驰麟、Jiulin Hu等报告了一种富钠异质结构氟化物SE–Na3GaF6-Ga2O3-NaCl（NGFOC-G），它是通过液态金属镓的原位氧化和低熔点GaCl3的原位氯化合成的。
研究显示，NGFOC-G的独特特征包括开放框架结构中的单晶Na3GaF6域、具有浓度梯度的Ga2O3和NaCl复合界面装饰、优异的空气稳定性和高电化学氧化稳定性。通过利用镓在NaF晶界的渗透和原位自氧化形成Ga2O3纳米域，激活了NaF和GaF3的固相反应动力学，促进了主要成分Na3GaF6的合成。此外，在合成过程中引入少量氯源可进一步软化和改变Na3GaF6与Ga2O3的边界。
图2. 半电池性能及界面研究
得益于增强的界面离子传输，优化后的NGFOC-G在40℃时的离子电导率高达10-4 S/cm，这是氟基钠离子SE中的最高水平。此外，这种SE展示了一种”自我保护”机制，即在电化学驱动下形成富含NaF和Na2O的高杨氏模量过渡层，以防止钠金属枝晶生长。相应的Na/Na对称电池在1000小时内表现出最小的电压滞后和稳定的循环性能。Na/NGFO-G/Na3V2(PO4)3电池在室温下表现出约100 mAh/g的稳定容量释放。Na/NGFOC-G/FeF3电池提供了461 mAh/g的高容量，具有优异的转化反应循环稳定性。
图3. 全电池性能
Liquid Metal Mediated Heterostructure Fluoride Solid Electrolytes of High Conductivity and Air Stability for Sustainable Na Metal Batteries. ACS Nano 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c12256
7. 武大/武汉理工EES：在高电压下稳定钴酸锂的预疲劳训练策略
层状阴极是高能量密度锂离子电池最有前景的阴极之一，但在高电压（4.5 V以上）条件下，其结构会因体相应变和表面氧损失而退化。
图1. 预疲劳训练策略演示
武汉大学张磊、武汉理工大学孙丛立、洛桑联邦理工学院Kangning Zhao等报告了一种通过等离子体对层状钴酸锂进行预疲劳训练的策略，以重建连贯、柔软、疲劳的岩盐层，从而实现高电压能力。重构后的表层呈现出典型的岩盐结构，与体相具有良好的晶格一致性，从而与体相产生了密切的物理钉扎效应。
此外，表层还具有机械软性，可提供一种粘附力，防止表层在循环过程中从体相疲劳相上剥离。另外，界面呈现典型的阳离子无序状态，这将阻碍氧离子从体相的传输。
图2. 电化学性能研究
基于上述优势，O3→ H1-3的不利相变被大大抑制，析氢反应被阳离子无序界面阻断，从而抑制了体相应变。因此，具有柔软和相干界面的预疲劳表面能够在4.6V的高压下以最小的电压衰减实现超过1000次循环的卓越循环性能，这优于最先进的LiCoO2性能。
总体而言，这种在LiCoO2电极上进行预疲劳训练的策略可以扩展到其他具有阴离子氧化还原反应的层状结构，从而推动高能锂离子电池的发展。
图3. 结构演化与稳定性优化
A Pre-fatigue Training Strategy to Stabilize LiCoO2 at High Voltage. Energy & Environmental Science 2024. DOI: 10.1039/d3ee03884j
8. 湖南大学鲁兵安Nat. Sustain.：用于长循环碱金属离子电池的安全电解液
安全对于电池的可持续发展至关重要，特别是考虑到易燃有机分子仍然是电解液配方的主要成分。对于单一电解液化学而言，提高安全性往往要以牺牲成本和电池的电化学性能为代价。
图1. 电解液设计
湖南大学鲁兵安等展示了一种电解液，它打破了这种权衡，兼具阻燃性、成本优势以及在钾离子电池和锂离子电池中的优异循环性能。这种合理设计是通过引入氟化液体和非极性溶剂（市场上分别称为Novec 7300冷却液和Daikin-T5216）来控制常用乙二胺溶剂的易燃性。研究显示，配制的电解液具有出色的化学稳定性和热稳定性，不易燃，并且工作温度范围较广（-75至80℃）。
图2. 高压和全电池特性
在钾金属电池中应用时，K||K电池可持续循环使用12个月以上，K||石墨电池在循环使用2400次后仍能保持93%的初始容量。即使是在苛刻条件下（N/P = 1.08，E/C = 3.0 g Ah-1）的18650型锂离子电池，在循环200多次后，容量保持率也高达96.7%。再加上低成本，这种配方为电解液设计提供了新的空间，几乎所有对电池可持续性至关重要的因素都可以很好地平衡。
图3. 电解液的普适性、温度可持续性和可扩展性
Safe electrolyte for long-cycling alkali-ion batteries. Nature Sustainability 2024. DOI: 10.1038/s41893-024-01275-0
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