武大Nano Letters：分子级阴离子和锂离子的两性聚合物隔膜用于高倍率锂金属电池

调节锂金属表面的离子传输已被证实是一种可快速延长锂金属电池循环寿命的有效策略，其中离子调节位点的分布起着重要作用。

在此，武汉大学彭创，宁波诺丁汉大学Do Hainam等人报道了超支化聚酰胺(HBPA)接枝聚乙烯(PE)复合隔膜(HBPA-g-PE)。锂金属负极表面均匀分布的正-NH₂基团和负- CHNO-基团有效地限制了阴离子的迁移，促进了Li⁺的迁移。将该复合隔膜组装的锂对称电池在20 mA cm^-2的超高电流密度和5 mAh cm^-2的面容量下，具有稳定的循环性能，低压迟滞为130 mV，超过1500 h(3000次循环)。

此外，HBPA-g-PE隔膜使锂-硫电池在高硫负载量(4 mg cm^-2)和低电解质含量/硫负载量比(8 μL mg^-1)的情况下，初始容量和保留容量分别为700和455 mAh g^-1，可实现超过200次的稳定性能。

图1. 不同功能隔膜的锂枝晶生长示意图

总之，该工作制备了一种高效的HBPA-g-PE复合隔膜用于稳定的锂金属负极。该隔膜具有两性特性：即-NH₂基团固定锂金属表面的阴离子，阻止锂枝晶成核；-CONH-基团促进Li⁺的运输，降低电池极化实现电池高倍率稳定循环。该隔膜得益于HBPA独特的超支化结构和简便的化学接枝方法，在分子水平上产生密集且分布均匀的离子调节位点。该隔膜允许锂金属负极在20 mA cm ^-2的超高电流密度和5mAh cm ^-2的高容量下稳定循环超过1500小时。同时，该隔膜在高硫负荷和贫电解质条件下具有稳定的循环性能，表明该隔膜具有较高的TRL。因此，该工作为稳定的Li金属负极提供了简单有效的策略。

图2. 电池性能

Molecular-Level Anion and Li+ Co-Regulation by Amphoteric Polymer Separator for High-Rate Stable Lithium Metal Anode, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04333

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