余承忠/孔爱国/韦广丰AFM：首次报道！Furan-BILP膜高效光合成H2O2

2023年10月6日上午12:46 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 10

在水溶液中光催化O₂转化为过氧化氢（H₂O₂），经常受到牺牲剂的使用、粉状光催化剂、溶液和污染物的分离以及光催化剂活性低的挑战。

基于此，华东师范大学余承忠教授和孔爱国副教授、同济大学韦广丰副教授等人首次报道了一种以O-C-C=N键合的含有O-和N-杂环的共价呋喃-苯并咪唑聚合物（Furan-BILP）膜作为光催化剂，在纯水中高效捕获干净的H₂O₂。所得Furan-BILP膜在纯水中H₂O₂的产率高达2200 μmol g⁻¹ h⁻¹，可直接作为产物输送干净的H₂O₂溶液。

Furan-BILP在光催化2e-ORR过程中，O₂分子的活化是H₂O₂形成的关键步骤，因此第一次电子转移到O₂（O₂ + H⁺ + e⁻ → OOH，产生吸附的OOH*）用于评估Furan-BILP对2e-ORR的可能反应位点的活性。基于DFT计算，Furan-BILP不同位点上OOH*的自由能。在呋喃环上的键C原子上形成OOH*的自由能，低于在其他位点上形成OOH的自由能。

在Furan-BILP上形成OOH*的最低自由能在0 V时为0.22 eV，因为当OOH*的O原子与Furan O原子旁边的碳原子键合时，OOH的H原子与苯并咪唑环中C=N键的氮原子形成氢键。据推测，Furan-BILP中的双杂环结构有利于OOH*与中间六元环结构的稳定，最终有利于H₂O₂的产生。

Covalent Furan-Benzimidazole-Linked Polymer Hollow Fiber Membrane for Clean and Efficient Photosynthesis of Hydrogen Peroxide. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI:10.1002/adfm.202300714.

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余承忠/孔爱国/韦广丰AFM：首次报道！Furan-BILP膜高效光合成H2O2

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