孙学良/杨卢奕AEM：热脉冲烧结界面焊接实现4.6V固态电池

NASICON 型 Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃(LATP) 具有高离子电导率、高电压稳定性和低成本等优点，是实现高能量密度固态电池（SSB）最具前景的固态电解质（SSE）之一。然而，其实际应用却受到与正极材料界面兼容性不足以及与锂金属严重不兼容的限制。

在此，加拿大西安大略大学孙学良，北京大学深圳研究生院杨卢奕等人采用了一种改进的超高速高温烧结（UHS）方法——热脉冲烧结（TPS）来实现高压固态电子束的快速（≈10 秒）集成烧结。通过将连续的 UHS 分解成多个热脉冲，TPS 可以最大限度地减少不良的界面副反应。

首先，热脉冲处理并不是界面熔化，而是通过在空隙中诱导 LATP 纳米线 (NW)，使 SSE 陶瓷显著致密化，从而进一步相互连接并填充空间，从而大大提高离子导电性。随后，在 LATP 的负极侧制作了新型氧化石墨烯-碳纳米管-MXene（GCM）层，以防止与锂发生副反应。热冲击不仅能使层形态均匀一致，从而更好地抑制锂枝晶，还能促进Li⁺的界面通路。最后，热脉冲可在几秒钟内将正极与电解液紧密焊接在一起，而不会造成不良的相扩散。基于上述多方面的优化，制造出的 SSB 可在高达 4.6 V 的电压下工作。

图1. 正极的热感应界面焊接

总之，该工作提出了一种可扩展、可控制的热脉冲烧结方法来制造 SSB，以克服正极材料、LATP 电解质和锂金属之间的界面问题。快速热冲击过程可通过诱导 LATP NWs 生长来提高 LATP SSEs 的密度，LATP NWs 可填充空隙并增加离子导电性。同时，在负极侧构建了一个紧凑的保护层（GCMP），提供了额外的Li⁺传导途径，从而实现了稳定而坚固的 LATP/Li 界面。此外，强烈但瞬时的热脉冲有助于正极和 SSE 之间表面的快速焊接，从而促进界面接触，而不会引起有害的副反应。

得益于所提出的烧结策略，基于 4.6 V LCO 的 SSB 可以稳定地循环使用，并提供 185 mAh g^-1的高比容量。组装好的基于 LFP 的固态电池在 500 次循环后还能保持 90.8% 的高容量。因此，该项工作为 ISE 在高压 SSB 中的实际应用铺平了道路。

图2. 全固态电池的电化学性能

Interface Welding via Thermal Pulse Sintering to Enable 4.6 V Solid-State Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202303422

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