三单位联合ACS Nano：构建阴离子制动隔膜调节局部锂离子溶剂化结构

锂金属电池（LMBs）在能量密度和输出电压方面具有显著优势，但由于Li⁺沉积行为不均匀以及与潜在助溶剂的高反应性，锂枝晶的形成难以控制，从而严重限制了LMBs的发展。

图1. 功能复合隔膜设计

中南大学欧星、纪效波、吉林大学王东、中科院苏州纳米所王健等为增强Li⁺的脱溶剂化和扩散行为，通过构建阴离子制动隔膜优化了局部Li⁺溶剂化壳结构，从而动态地减少了枝晶的自放大行为。

具体而言，这项工作以二维锂化蒙脱石（LiMMT）为原型，在商用隔膜上构建了功能涂层，其中LiMMT丰富的-OH基团作为路易斯酸位点和电子受体，可选择性地吸附相应的FSI-阴离子，从而调节溶剂化壳结构并限制其迁移。同时，阴离子迁移率的减弱会推迟电中性的打破时间，而锂的成核密度则通过不同的实验、理论和光谱结果得到量化，从而有助于全面了解阴阳离子行为的改变对枝晶生长抑制作用的影响。

图2. 电解液溶剂化壳的研究

因此，在3 mAh cm⁻²下实现了优异的长期锂沉积/剥离寿命（1800小时），并且高负载Li-NCM523和Li-LFP全电池在高容量保持的情况下可稳定循环数百次。此外，这种阴离子制动复合隔膜能够易于集成到电池中，并提供了阴离子制动策略在广泛可充碱金属电池（如钠电池）中的普遍适用性。

图3. 电池性能研究

Constructing an Anion-Braking Separator to Regulate Local Li+ Solvation Structure for Stabilizing Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c09849

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