北航Angew：基于石墨负极的低温钾离子全电池

石墨（Gr）因其高理论比容量和低成本而被认为是钾离子电池（PIB）商业化最有前途的负极材料。然而，基于Gr的PIB在低温（LT）下仍然不可行，因为传统碳酸盐电解质的动力学较差，或者基于典型醚电解质的K⁺溶剂共嵌问题。

在此，北京航空航天大学王华团队通过电解液化学，成功实现了Gr低温储钾。采用具有邻位取代基的2-甲基四氢呋喃(MTHF)作为电解液的溶剂。MTHF的但取代结构削弱了K⁺与溶剂的相互作用。

邻位甲基带来的大空间位阻进一步弱化了K⁺与MTHF之间的配位，从而改善了K⁺去溶剂的动力学，并阻止了K⁺-溶剂在Gr中的共嵌。与预钾化的3,4,9,10-苝-四羧酸二酐(KPTCDA)正极匹配，所制备的Gr||KPTCDA全电池可以在-30至45°C的宽温度范围内工作，并且在-20 °C时具有高达197 Wh kg^-1的能量密度。

图1. Gr,硬碳和软碳的性质和储钾性能的对比

总之，该工作通过电解液化学实现了基于Gr负极的低温可充电PIB。邻位甲基的单齿醚MTHF具有较弱的K⁺溶剂化作用，增强了K⁺的去溶剂能力，抑制了K⁺与溶剂在Gr的共嵌。此外，溶剂与K⁺溶剂化作用的减弱导致了K⁺的溶剂化结构富含阴离子，进而有利于在Gr上生成富KF的SEI层，提高了石墨负极的循环稳定性。

此外，K||Gr半电池在0 V截止电压下的Gr比容量被忽视，这可以归因于K⁺通过SEI大的电阻以及由此产生的K金属高的过电位。该工作基于1M KFSI MTHF电解液，在-30-45°C的宽温度范围内实现了K⁺在Gr负极中的可逆存储，同时钾离子全电池在-20°C下实现了高达197Wh kg^-1的能量密度。因此，该项工作实现了高性能的基于Gr的低温可充电PIB，在PIB商业化方面取得了一定的进展。

图2. 溶剂化结构

Realizing Low-Temperature Graphite-based Rechargeable Potassium-Ion Full Battery, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202315624

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