华南师大/鲁汶大学Matter：低费米能级集流体实现无负极锂金属电池

无负极锂金属电池（LMB）在提高能量密度方面前景广阔，但由于有限的锂源、电解液消耗快，其循环寿命较短。

在此，华南师范大学大学郑奇峰，鲁汶大学Jan Fransaer等人设计了一种具有低费米级的Zn-N-CNF（碳纳米纤维）集流体，以实现长循环无负极锂金属电池。具体而言，该工作限制了电解液和低费米级集流体之间的电子转移，以控制电解液的过度分解。

此外，Zn-Nx与TFSI^–阴离子的强亲和力导致TFSI^–阴离子优先还原，形成薄而导电的富无机中界面。Zn-Nx表面的电子结构促进了锂的平面生长，使沉积致密而平滑。因此，该种 Zn-N-CNF 集流体在 5 mA/cm² 的高电流密度下可在 6,000 小时内实现高度可逆的锂沉积/剥离，并且负极 LMB 在 120 次循环后显示出 91% 的高容量保持率。

图1. 无负极LMB的优点和集流体设计

总之，该工作提出了一种低费米级Zn-N-CNF集流体，以克服无负极LMB中电解质过度分解和锂兼容性差等难题。研究表明，低费米级Zn-N-CNF集流体扩大了与电解质LUMO的能隙，进而限制了Zn-NCNF与电解质之间的电子转移，减轻了电解质的分解。

此外，Zn-N-CNF集流体对TFSI^–阴离子的亲和力很强，有利于TFSI^–阴离子的优先还原，从而形成薄而富含Li⁺的导电无机SEI，使Li⁺快速迁移并降低Li⁺浓度梯度。这种独特的SEI化学性质和微观结构有利于锂的均匀成核和平面生长，因为吸附控制的沉积可形成致密光滑的锂沉积形态。

基于此，该种Zn-N-CNF集流体在5 mA/cm²的高电流密度下，在6,000小时（相当于超过8个月的循环时间）的锂沉积/剥离过程中表现出了显著的稳定性。因此，该项研究证明了调整集流体费米级在调节SEI微结构和锂沉积方面的有效性。

图2. Zn-N-CNF集流体全电池的电化学性能

A low-Fermi-level current collector enables anode-free lithium metal batteries with long cycle life, Matter 2023 DOI: 10.1016/j.matt.2023.11.017

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