彭生杰/李林林/李蕾AFM：CoBDC/MXene实现高效的全pH内HER

设计定义明确的界面化学键桥是优化金属-有机骨架（MOFs）催化活性的有效策略，但仍然具有挑战性。

基于此，南京航空航天大学彭生杰教授和李林林副教授、嘉兴学院李蕾教授（共同通讯作者）等人报道了一种简易原位生长策略，通过将MXene与CoBDC纳米片偶联来合成紧密连接的2D/2D异质结。

测试结果表明，优化后的CoBDC/MXene在电流密度为10 mA cm^-2下表现出优异的析氢反应（HER）活性，在碱性、酸性和中性电解质中分别具有29、41和76 mV的低过电位，与商用Pt/C催化剂相当。

为了解界面Co-O-Ti桥接对HER性能的影响，对MXene、CoBDC和CoBDC/MXene进行了DFT计算。在MXene修饰后，CoBDC表现出从Co到Ti原子的电子转移，这归因于界面Co-O-Ti桥的形成，在两相间建立了连续的电子传输。对比CoBDC和MXene，CoBDC/MXene异质结在费米能级具有较高的电子密度。

在CoBDC与MXene异质结界面处存在耦合电子轨道，优化了CoBDC/MXene的电导率，降低了电荷转移阻力。CoBDC与MXene （-2.12 eV）中Co的d-带中心比纯CoBDC（-1.95 eV）低，表明CoBDC/MXene界面对H中间体的吸附减弱，促进了H₂的演化。结果表明，界面桥的形成可以调节电子结构，导致电荷的重新分配。

Electronic Modulation of Metal-Organic Frameworks by Interfacial Bridging for Efficient pH-Universal Hydrogen Evolution. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202210322.

https://doi.org/10.1002/adfm.202210322.

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