北理陈人杰ACS Nano：正极负极界面设计实现高稳定水系/有机系混合电池

Zn离子电池（ZIBs）由于其安全性、适度能量密度和丰富的锌金属储备而迅速发展。然而，在基于锌的负极上不可避免的枝晶生长和副反应，以及过渡金属基正极上金属元素的溶解，会破坏电极/电解质界面，最终降低ZIBs的电化学性能。

在此，北京理工大学陈人杰团队提出了一种赋予协同正极/负极界面层的水/有机混合电解质。在负极上，ZnF₂/Zn₃(PO₄)₂诱导Zn成核，实现无枝晶和无腐蚀的电极形态。在正极上，与未改性电解质中的异常Zn沉积相比，利用混合电解质获得的界面膜抑制了金属元素的溶解，并避免了Zn在过渡金属基正极上的沉积。

因此，基于改性电解质的金属Zn负极和LiMn₂O₄正极的软包电池（放电深度：40%）在235次循环后仍保持92mAh/g的容量，并具有稳定清洁的正极/负极界面。

图1. Zn沉积示意图

总之，该工作报告了一种有机/水混合电解质，它可以实现正极/负极界面层的协同作用。一方面，在负极上收获了富含 ZnF₂/Zn₃(PO₄)₂的稳定SEI，抑制了HER的副反应和循环过程中的钝化生成。因此，在混合电解质的基础上，锌对称电池在 5 mA cm^-2的高电流密度下进行了1325次无枝晶循环，过电位仅为62 mV，在约600次稳定循环中实现了99.3%的平均效率。另一方面，获得的正极CEI可调节锰基过渡金属材料中锰的溶解。

因此，基于锌负极和 LMO 正极、使用混合电解质的全电池具有 82 mAh g^-1的优异倍率性能。此外，具有40%DOD的LMO//Zn软包电池在235次循环后可保持 92 mAh g^-1的容量。相反，基于10:0电解质的类似电池只能维持约50次循环。因此，该工作所提出的简单方法为构建长循环 ZIB 提供了一个方向。

图2. 全电池性能

Highly Stable Aqueous/Organic Hybrid Zinc-Ion Batteries Based on a Synergistic Cathode/Anode Interface Engineering, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c09419

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