昆明理工李孔斋Appl. Catal. B.：焦炉气作为还原剂助力LaNi0.07Fe0.93O3-λ分解水产氢

通过氧化还原化学，在氧载体上通过还原焦炉气(COG)来驱动化学分解水，无需额外的分离步骤即可共同生产纯H₂和合成气。

为了在COG中优先提高CH₄的转化，昆明理工大学李孔斋团队设计了一种掺杂少量Ni高效的基于LaFeO₃的钙钛矿氧载体(LaNi_0.07Fe_0.93O_3-λ)，用于在CO和H₂存在下在相对较低的温度(700℃-800℃)下优先将甲烷氧化为合成气，进一步促进了通过水分解产H₂。

在800 ℃的COG转化步骤中，与纯LaFeO₃相比，LaNi_0.07Fe_0.93O_3-λ的甲烷转化率和合成气产率分别从49.4%和8.55 mol kg^-1提高到98.6%和12.58 mol kg^-1；在水分解步骤中H₂的产率从1.91mol kg^-1升高至3.30 mol kg^-1。

另外，50个连续氧化还原循环后，在COG转化步骤和产氢步骤中并没有观察到在合成气和H₂的产率减少，表明LaNi_0.07Fe_0.93O_3-λ在氧化还原循环优异的稳定性。

实验表征和密度泛函理论(DFT)计算结果表明，将Ni掺入LaFeO₃晶格可以大大削弱 Fe-O键并增加晶格氧迁移率，并且在在LaFeO₃的表面上Ni物种还原促进了甲烷的活化以进一步转化。这有助于提高生成合成气和H₂的活性并降低反应温度。

这项工作表明，设计一种高性能氧载体以优先将COG中的甲烷转化为合成气，并能够通过使用化学循环概念通过水分解进一步生产纯氢。

Hydrogen generation from water splitting over polyfunctional perovskite oxygen carriers by using coke oven gas as reducing agent. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120778

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