澳大/南科大EnSM：电解质添加剂分子结构实现LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2/石墨软包电池高温界面稳定性

电解质添加剂对于可充电锂离子电池 (LIB) 的稳定循环至关重要，它决定了电极上稳定界面的形成。目前研究中已经提出了许多添加剂，但对其分子结构与界面稳定性之间的关系知之甚少。

在此，澳门大学邵怀宇；南方科技大学邓永红、王军等人研究了分子结构呈系统变化的DTD、MDTD和PDTD对NCM811/AG软包电池高温性能的影响。研究发现所有添加剂都表现出相似的氧化和还原活性，但它们在55℃下表现出不同的长循环性能。丙基官能化的PDTD分解产物能形成最有效的界面，可有效防止电解液分解并提高电池高温性能，在55℃下循环900次后容量保持率为85%。此外，PDTD还可在25℃下构建超稳定（3000次循环）、高容量（1668 mAh）的软包电池。

图1. 添加剂的氧化还原分解特性

总之，该工作比较了DTD、MDTD 和 PDTD 对NCM811/AG软包电池在高温下的电池性能、界面电阻增长、电极结构变化、表面化学分析和电解质分解以及 NC811/Li和AG/Li电池的产气行为。由于甲基和丙基是最常见的位阻基团，它们的存在通过影响反应物的取向和位置以及反应中间体的稳定性，对反应的速率和选择性起着关键作用。因此，具有显著不同空间位阻的MDTD中的甲基和PDTD中的丙基会对AG负极和NCM811正极上的SEI和CEI形成和动态产生影响，从而影响整体电池性能。

该工作证明了取代基的引入显著改变了电极上添加剂的反应路径和产物，强调了添加剂分子结构在决定电极上相间化学方面的重要性。因此，该工作为未来电池设计更好的电解液成分提供更可靠的基础，具有重要意义。

图2. 微分电化学质谱DEMS产气分析

Significance of electrolyte additive molecule structure in stabilizing interphase in LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2/artificial graphite pouch cells at high temperature, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103151

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