港理工张标团队NML：利用应力缓解技术提升硅负极6000倍电子导电性！

硅具有比容量高、储量丰富和成本低廉等优点，是一种很有前景的锂离子电池负极材料。然而，由于锂化/去锂化过程中颗粒粉化严重，其倍率性能和循环稳定性较差。锂浓度梯度和各向异性变形引起的高应力是硅颗粒断裂的主要原因。

图1. 概念设计、制备工艺和微观结构

香港理工大学张标、焦增宝、Yao Gao等提出了一种新的应力缓解策略，即在硅微米大小的颗粒中均匀分布少量的锡和锑，从而降低锂浓度梯度，以实现各向同性的锂化/去锂化过程。

具体而言，作者通过简单的两步制备方法实现富硅微颗粒负极的稳定循环，首先通过电弧炉将块状硅、锡、锑原材料熔炼成Si_8.5Sn_0.5Sb合金锭，然后使用高能球磨来粉碎铸锭并进一步促进三种元素的混合。

研究显示，Si_8.5Sn_0.5Sb微粒（平均粒径：8.22 μm）的电子导电性和锂扩散性分别比 Si颗粒提高了6000倍和10倍以上。

图2. 电化学性能研究

结果，Si_8.5Sn_0.5Sb微粒负极在1.0 A g^-1和3.0 A g^-1下循环100次后的放电容量分别为1.62 Ah g^-1和1.19 Ah g^-1，相对于活化后首次循环的容量，保持率分别为94.2%和99.6%。

此外，采用相同方法制备的含有硅、锡、锑、锗和银的多组分微粒负极，在1 A g^-1的条件下循环1000次中，可获得每循环0.02%的超低容量衰减率，证实了所提出的机制。这种与工业兼容的制备方法所实现的应力调节机制为低成本、高能量密度锂离子电池带来了巨大商机。

图3. 电化学反应机制

High-Performance Silicon-Rich Microparticle Anodes for Lithium-Ion Batteries Enabled by Internal Stress Mitigation. Nano-Micro Letters 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01190-7

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