北化工邵明飞/谢文富ACB: 5-羟甲基糠醛氧化代替OER,助力CoNiP-NIE高效催化HER

电化学水分解制氢被认为是一种高效且具有前瞻性的可持续技术,但其阳极析氧反应(OER)动力学缓慢且产物附加值较低。尽管通过开发先进的电催化剂降低了OER的过电位,但仍未能在整体反应效率上取得质的突破。利用具有良好热力学和动力学的新型阳极氧化反应与阴极析氢反应(HER)相结合,可以降低电解系统所需的电压。

近日,北京化工大学邵明飞谢文富等报道了一种双功能CoNiP纳米片集成电极(CoNiP-NIE),来提高HER并通过5-羟甲基糠醛氧化反应(HMFOR)代替OER,从而获得高价值的2,5-呋喃二甲酸(FDCA)。

北化工邵明飞/谢文富ACB: 5-羟甲基糠醛氧化代替OER,助力CoNiP-NIE高效催化HER

北化工邵明飞/谢文富ACB: 5-羟甲基糠醛氧化代替OER,助力CoNiP-NIE高效催化HER

CoNiP-NIE上的FEFDCA在1.50 VRHE时可达到87.2%,并在1.40 VRHE至1.70 VRHE宽电势范围内的FEFDCA超过82%;CoNiP-NIE还显示出优异的HER活性,在-10 mA cm-2电流密度下具有107.56 mV的低过电位。

此外,基于双功能CoNiP-NIE的EHCO系统表现出超低的电池电位(1.46 V)和更高的析H2速率(41.2 L h-1 m-2),优于水分解系统(1.76 V, 16.1 L h-1 m-2);该ECHO系统可实现高FDCA产率(85.5 g h-1 m-2),进一步提高制氢的经济效益。

北化工邵明飞/谢文富ACB: 5-羟甲基糠醛氧化代替OER,助力CoNiP-NIE高效催化HER

原位EIS和拉曼光谱表明,CoNiP经历了表面金属氧化和随后被HMF部分还原。理论计算表明,CoNiP对FDCA表现出增强的电导率和适度的解吸,尤其是在高电位下,产物的快速解吸为后续反应提供了反应位点,从而赋予其优异的催化性能。总的来说,这项工作可以为合理设计双功能电催化剂以用于高效产氢和生物质氧化提供一个成功的范例。

Bifunctional Integrated Electrode for High-efficient Hydrogen Production Coupled With 5-Hydroxymethylfurfural Oxidation. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121400

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