何颂贤Nano Energy: 1+1>2！不对称空位和相邻Mo簇协同调节局部环境以促进电化学NRR

硝酸盐电化学转化为氨被广泛认为是一种“一石二鸟”的方法，其既可以缓解水中的硝酸盐污染，同时产生有价值的NH₃。然而，由于缺乏用于实际应用的有效电催化剂，要实现有效的硝酸盐电化学转化仍然具有挑战性。

基于此，香港城市大学何颂贤课题组首次报道了不对称Cu-O_v-W位点(O_v代表氧空位)和相邻Mo簇之间的协同效应(Mo/H-CuW)，其能够调整催化剂活性位点周围的局部电子环境，从而显着增强硝酸盐还原性能。

何颂贤Nano Energy: 1+1>2！不对称空位和相邻Mo簇协同调节局部环境以促进电化学NRR

具体而言，Ar等离子体诱导的高浓度不对称Cu-O_v-W位点在含NO₃^–的溶液中保持O的吸附和解吸之间的动态平衡，导致分子“易来易去”。同时，d波段中心的上移表明O_v作为活性位点吸附NO₃^–并削弱N=O键。这直接加速了从*NOH到*N的还原。此外，Mo簇在接受NO₃^–中的未配对电子和加速质子化过程中起电荷补偿作用，导致Mo/H-CuW上的反应决速步的能量降低，从而促进反应的进行。

因此，Mo/H-CuW可以达到很高的NH₃法拉第效率(94.60%)和在-0.7 V vs. RHE下5.84 mg h^-1 mg_cat.^-1的氨气产率，并且其还表现出显著的反应稳定性，比迄今为止报道的用于NO₃RR的大多数非贵金属氧化物电催化剂更优越。这项工作证实了不对称O_v和离子簇的协同效应能够促进NO₃RR性能，并为设计高效电催化剂活性位点周围的局部环境提供了新的策略。

Synergistic Modulation of Local Environment for Electrochemical Nitrate Reduction via Asymmetric Vacancies and Adjacent Ion Clusters. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107338

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