电化学限域界面可控的物质传递和电荷输运

界面处的物质传递和电荷输运决定了复杂体系的反应路径及能量转换机制，测量和理解微观界面过程一直是化学、材料等学科领域共同关注的研究热点，也是《Science》发布的全世界最前沿的125个科学问题之一。单体碰撞作为一种新兴的高通量纳米电化学技术，为在单细胞、单颗粒及单分子水平定量获取微/纳界面的瞬态电子转移信息提供了原位表征方法。然而，溶液中分子的热运动使得单个体运动轨迹具有随机性，使其在界面电子隧穿区停留时间短，导致电子转移过程不可控。因此探究如何提高单个体有效碰撞概率，提升电极反应动力学过程可控性，对实现界面非平衡态过程精准分析和高效能源转换至关重要。

该研究以经典的界面电化学传质和电极过程动力学模型为理论基础，阐明如何通过调控单体碰撞电化学过程中的基本参数实现可控的微观界面电化学，主要内容包含四部分：

1. 单体碰撞电化学的理论基础；

2. 限域流体场增强的物质传递；

3. 界面过程动力学可控的电荷输运；

4. 单体纳米电化学技术面临的机遇与挑战。

为克服由于单个体自身布朗运动造成的传质随机性，研究人员结合电化学Poisson-Nernst-Planck物质传递理论方程，提出“限域界面流体场增强”新思路，通过调控体系温度、溶液粘度、单个体扩散系数及表面电荷密度等基本参数，增强扩散、电迁移及对流等动态物质传递过程，从而有效控制单个体运动至电极/电解质界面的通量。

进一步，为实现可控的界面电荷输运，作者基于Butler-Volmer电极动力学理论方程，通过调节施加电压、电活性物质浓度、单个体本征性质（尺寸、组成、表面电荷密度）等，建立“限域界面过程可控动力学”新方法，提高单个体与电极之间的电子隧穿概率，增强反应过程能量转移效率。

未来单个体碰撞电化学技术的发展仍面临诸多机遇与挑战，本文围绕电化学限域界面精准设计与可控构建；高时空分辨电化学测量系统与单体电化学智能算法的开发；纳米电化学界面新理论的提出与完善等三个方面，探讨和展望了单体碰撞电化学在能源转换及分析传感等方面的实际应用前景，助力化学、物理、材料等多学科交叉融合与发展。