郑大金阳/清华伍晖ACS Nano：通过碘化物调制效应实现80mg/cm2高硫负载锂硫电池！

固态电解质基熔融锂硫电池具有自放电率低、正极无中间产物溶解、电极材料易于回收等优点，是电网规模储能领域备受期待的先进电化学技术之一。然而，由于活性材料含量低、硫及其放电终产物固有的低导电性，其实际能量密度和可逆性仍面临严峻挑战。

图1. SELL-S电池的组装

郑州大学金阳、清华大学伍晖等成功地实现了碘化物对Ah级容量的固态电解质基熔融锂硫（SELL-S）电池（硫负载为850 mg）中最终产物Li₂S的调制，这一点通过理论模拟得到了进一步验证。利用碘化物的调制效应，硫阴极中可以形成小尺寸（初级粒子为5 nm）和低相对结晶度的放电终产物，从而有助于提高比容量和可逆性。

研究显示，在100%DOD（放电深度）下，最终产物产生的二次颗粒尺寸小于20 nm。在高倍镜下，可以发现由较小团簇组成的初级颗粒没有独特的晶体结构，这是关键的电化学活性的原因。在这里，熔融碘化物（共晶点208°C）还在阴极中提供了辅助电解质功能，这表明在（放电）过程中电导率有所提高。

图2. 研究碘化物添加剂对硫阴极的影响

因此，单电池容量可高达1.39 Ah，并显示出528.5 Wh L⁻¹的高实用体积能量密度，远远超过软包电池。基于固态电解质以及阴极和阳极材料，质量能量密度也达到360 Wh kg⁻¹。

同时，超过80 mg cm⁻²的高硫负载（理论面容量达到133 mAh cm⁻²）约为扣式电池的50倍和软包电池的8倍。其在15 mA cm⁻²（约0.1 C）下也实现了稳定的长寿命和令人印象深刻的倍率能力。重要的是，与基于主流LiCoO₂阴极的锂离子电池相比，该电池系统还具有价格优势，显示出广泛的应用潜力。

图3. 高硫负载固态电解质基锂硫电池的性能

Toward Stimulating the Chemistry Process for Garnet Electrolyte-Based Molten Li-S Batteries: Modulation of the End-Product in the Cathode with High Loading. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c05676

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