化学所郭玉国/辛森研Angew：全非晶动态交联聚合物电解质实现零下温度下运行锂-硫电池

固态锂-硫电池作为一种安全、高能量的电化学存储技术，在为地区电气化交通提供动力方面展现出了广阔的前景。由于结晶聚合物电解质中的离子流动性有限，电池无法在零度以下工作。在聚合物电解质中添加液态增塑剂可提高锂离子传导性，但会牺牲机械强度和与两个电极的界面稳定性。

在此，中国科学院化学所郭玉国和辛森研究员等人通过将球形超支化固体聚合物增塑剂引入Li⁺导电线性聚合物基体中，建立了一个集成的动态交联聚合物网络，以在低至零度的宽温度范围内保持完全无定形。

由交联聚合物网络制备了固体质量含量>90%的准固体聚合物电解质，并显示出在低温下快速的Li⁺导电、高机械强度和稳定的界面化学。因此，采用新型电解质的固态锂-硫电池在25℃、0℃和-10℃下提供了高可逆容量和长循环寿命，可在复杂的环境条件下进行储能。

图2. 液态电解质和准固态聚合物电解质的 LSB LT 运行示意图比较

总之，该工作展示了一种原位制备的全无定形 q-SGPE，它具有 2.96 ×10^-4S cm^-1的高锂离子电导率和 0.81 的高锂离子迁移数，固体质量含量高达 91.5 wt.%，可在环境温度和零度以下运行Li-S 电池。

具体而言，电荷转移特性的改善源于集成的动态交联聚合物网络，该网络是通过星形聚合物和线性聚二氧戊环链之间微弱的范德华相互作用建立的。计算显示，IDCN q-SGPE 显著提高了锂电极和钠电极在低温下的电化学稳定性。在正极-电解质界面，IDCN 优先与 Li₂S₄配位，以抑制导电性差的硫化物成分的富集。在负极-电解质界面，IDCN 有利于形成坚固的富含 LiF 的 SEI，防止枝晶形成和金属腐蚀。

因此，基于 IDCN 的固态 LSB 在 RT 和 LT 条件下显示出优异的循环性能，循环次数超过 200 次，在 25℃, 0 ℃ 和 -10 ℃ 条件下的可逆容量分别达到 1110 mA h g^-1、1045 mA h g^-1 和 901 mA h g^-1。迄今为止，该项工作中的准固体 LSB 的低温性能优于之前报道的准固体锂电池。

图1. 作用示意图

A Fully Amorphous, Dynamic Cross-Linked Polymer Electrolyte for Lithium-Sulfur Batteries Operating at Subzero-Temperatures, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202316087

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化学所郭玉国/辛森研Angew：全非晶动态交联聚合物电解质实现零下温度下运行锂-硫电池

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