最新催化顶刊：伍广朋、张铁锐、吴宇恩、程冲、李彦光等成果集锦！

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催化成果顶刊集锦

1. Nat. Synth.：有机硼催化剂实现CO2和环氧化物的精密共聚
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二氧化碳（CO2）和环氧化物的共聚是一种缓解人为碳排放和不可降解塑料污染的工业相关手段。然而，很少有研究集中在控制醚和碳酸酯段的链结上，而该过程决定了材料的性能。基于此，浙江大学伍广朋教授（通讯作者）等人报道了通过使用一系列明确的双核有机硼催化剂对醚和碳酸酯链段的精确控制。
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通过改变催化剂结构和优化反应条件，在环氧丙烷/CO2共聚物中的交替碳酸酯含量在3.0-95.2%的宽范围内得到精细调节，聚醚含量在<0.1%-97.0%之间任意变化。通过核磁共振光谱、水解衍生实验和单晶X射线衍射鉴定出独特的微结构-ABB-键。
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密度泛函理论（DFT）计算表明，-ABB-微观结构源自区域选择性定向的共聚过程。通过分析四种催化剂的晶体结构及其催化性能，作者量化了环氧丙烷/CO2共聚中双核有机硼催化剂结构与序列选择性（-AB-、-ABB-和-ABn-，n ≥ 3）之间的相关性，这应该能够为这种可持续转型提供新的催化剂设计。
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Precision copolymerization of CO2 and epoxides enabled by organoboron catalysts. Nat. Synth., 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00137-x.
https://doi.org/10.1038/s44160-022-00137-x.
 
2. J. Am. Chem. Soc.：周期性1D单原子阵列
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在纳米尺度上，将单个原子有序地组装成高度周期性的聚集体是一个有趣且具有挑战性的高精度原子制造过程。基于此，中国科学技术大学吴宇恩教授和周煌博士、中国科学院大学周武教授（共同通讯作者）等人报道了在平面内薄膜表面收缩可以诱导分子自组装，以非常规的分布排列单个原子，使其在碳条纹上形成周期性的一维偏析，即一维单原子阵列（one-dimensional single-atom arrays，SAA）。
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在热驱动和氯化钠模板的帮助下，金属酞菁（MPc）分子逐渐聚集熔化形成薄膜，并伴随着表面收缩、自组装和深度碳化。此外，在纳米尺度上，这些周期性平行阵列是由MPc分子间π-π叠加作用而形成的。在原子尺度上，单原子被垂直酞菁衍生的多层石墨烯稳定。
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因此，这可以显著改变石墨烯（graphene）最外层的单原子位点的电子结构（如基于铁的SAA），从而优化氧中间体的吸附能，进而获得无序单原子的优异氧还原反应（ORR）性能。该研究结果为有序的单原子制备（如Fe, Co和Cu）提供了一条通用途径，并理解了有序分配和催化性能之间的关系。
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Periodic One-Dimensional Single-Atom Arrays. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c05572.
https://doi.org/10.1021/jacs.2c05572.
 
3. Adv. Mater.：Ptdoped@MoCx助力HER
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铂（Pt）基催化剂在氢化学和电化学的多种催化应用中，例如析氢反应（HER）占据关键位置。然而，由于电子轨道的能级分布不同，吸附在载体上的Pt原子通常会导致金属Pt的电子结构和HER行为严重失配。基于此，四川大学程冲研究员和邱逦教授、南方科技大学王阳刚副教授以及南京航空航天大学王毅教授（共同通讯作者）等人报道了使用具有强Pt-O-金属共价键的以Pt为中心的多金属氧酸盐框架在金属碳化物（即Ptdoped@WCx和Ptdoped@MoCx）中设计晶格限制的原子Pt。
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实验测试发现，Ptdoped@WCx和Ptdoped@MoCx都表现出与Pt@C竞争的HER性能。值得注意的是，碳化钨（WC）中晶格受限的原子Pt（Ptdoped@MoCx，Pt和W的原子半径均为1.3 Å）表现出接近零的价态和与金属Pt相似的电子结构，从而提供匹配的能级分布Pt 5dz2和H 1s轨道和类似的酸性析氢行为。因此，在吸附H*时提供与金属Pt表面相似的催化行为，远优于吸附的Pt位点在WC（Ptads@WCx）上。
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此外，WC降低了水的解离能垒，有利于水解离和H*传输，在碱性条件下Ptdoped@MoCx的质量活性（在ƞ=150 mV时为49.5 A mgPt-1）是Pt@C的40倍。总之，合成的Ptdoped@MoCx在酸性和碱性溶液中均显着优于许多已报道的Pt基HER催化剂。这些发现为构建用于广泛催化反应的急需的原子级催化剂提供了一种新的通用途径。
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Crystalline Lattice-Confined Atomic Pt in Metal Carbides to Match Electronic Structures and Hydrogen Evolution Behaviors of Platinum. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202206368.
https://doi.org/10.1002/adma.202206368.
 
4. Adv. Energy Mater.：增强空气活化助力高效生产氨
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氨（NH3）作为肥料的主要成分，与农业息息相关。此外，NH3因其高能量密度、含氢量高而在氢经济中引起广泛关注。因此，迫切需要开发一种新的NH3合成技术来替代传统的Haber-Bosch工艺。基于此，吉林大学鄢俊敏教授（通讯作者）等人报道了通过将非热等离子体氧化与电还原相结合，以实现高效的两步合成NH3。
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作者首先将等离子体与Ti起泡器集成在一起，并且在等离子体和Ti起泡器的双重作用下，在NaOH吸收液中有效产生硝酸盐/亚硝酸盐（NOx–），产率最高达到55.29 mmol h-1。等离子体生成的NOx–水溶液直接用作后续电催化硝酸盐/亚硝酸盐还原反应（eNOxRR）的电解质，并制备了富含氧空位的Co3O4纳米颗粒（Co3O4 NPs）作为催化剂。
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密度泛函理论（DFT）计算表明，氧空位的引入使其相邻的Co原子具有更高的活性，从而促进了NOx–的吸附和加氢，同时抑制了析氢反应（HER）。因此，富含氧空位的Co3O4 NPs具有39.60 mg h-1 cm-2的显著NH3产率、法拉第效率（FE）高达96.08%和大电流密度（376.48 mA cm-2），优于已报道的N2或NOx–电还原。该工作不仅证明了以可持续的方式从空气中合成工业NH3的可行性，而且有助于未来对整个NH3生成反应体系进行创新，包括反应路线、装置和催化剂。
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Efficient Ammonia Production Beginning from Enhanced Air Activation. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202202105.
https://doi.org/10.1002/aenm.202202105.
 
5. Nano Energy：Co-BCN催化剂助力增强光热CO加氢
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太阳能驱动的费-托合成（Fischer-Tropsch synthesis, FTS）是一种生产增值碳氢化合物太阳能燃料的有前景的途径。基于此，中科院理化技术研究所张铁锐研究员和李振华助理研究员、华中师范大学欧阳述昕教授（共同通讯作者）等人报道了一种在CN载体中掺杂硼（B）来调节Co-BCN催化剂界面电子结构的方法，以提高光热FTS中烃类产物的产率。
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在太阳光照射下，优化后的Co-BCN催化剂在CO转化率超过40%的情况下，实现了96.9%的烃选择性，分别是Co-CN和Co-C催化剂的4.3倍和10.2倍。详细表征表明，Co纳米金属和BCN载体之间的电子转移随着掺杂水平的增加而增强，其中界面处的电子结构被调制。
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进一步的化学吸附实验和原位漫反射红外光谱证实，Co-BCN中富电子界面的形成可以在H*的帮助下促进CO活化，从而提高CO的转化率。该工作不仅为调控界面电子以增强光催化活性铺平了道路，而且为合理设计和制备高效催化剂提供了一种有前景的策略。
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Boron-doped CN supported metallic Co catalysts with interfacial electron transfer for enhanced photothermal CO hydrogenation. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107723.
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107723.
 
6. Adv. Funct. Mater.：功能化苝酰亚胺聚合物高效光催化OER
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开发出具有高析氧反应（OER）速率的有机共轭光催化剂（organic conjugated photocatalyst）仍然是一个挑战。其中，功能化有机聚合物（functionalization organic polymer）光催化剂是提高光催化性能的一种有效途径。基于此，南京大学王英教授（通讯作者）等人报道了一系列苝酰亚胺聚合物（perylene imide polymers, PDIs），包括PDI-1、PDI-2和PDI-3，其通过在PDI的bay位置引入不同数量的苯基来制备，并研究了取代基数量对电荷分离和光催化活性的影响。
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实验结果表明，在没有任何助催化剂的可见光照射下，单取代PDI的氧气（O2）析出速率最高，为2524.88 µmol g-1 h-1。其优异的性能归因于推挽式分子内电荷转移和高结晶度，显著促进了光生电荷的分离和转移。随着取代基数量的增加，O2的析出率急剧下降，因为在PDI的bay位置引入更多的基团降低了PDI核心的电荷局部激发，并占据了O2的析出活性位点。
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此外，作者还发现增加电子给体取代基的数量会严重破坏结晶度，导致OER速率下降。该工作突出了一种合理的结构改性策略，通过给电子基团的单取代来提高 PDI 聚合物的 O2 释放速率。
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Bay-Monosubstitution with Electron-Donating Group as an Efficiently Strategy to Functionalize Perylene Imide Polymer for Enhancing Photocatalytic Oxygen Evolution Activity. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202205895.
https://doi.org/10.1002/adfm.202205895.
 
7. Natl. Sci. Rev.：苯并双噻唑基COF助力光催化制氢
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二维共价有机骨架（2D COFs）因其结构和功能的多样性而有望用于光催化，但与无机骨架对比，其活性通常较低。为充分发挥其潜力，需要在不同尺度上合理地调控它们的结构以及表面特性。基于此，苏州大学李彦光教授和浙江大学陆俊教授（共同通讯作者）等人报道了基于苯并双噻唑（benzobisthiazole, BBT）的共价有机骨架（COFs）作为制氢的优良光催化剂（BBT-COF）。
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表征测试发现，BBT-COF具有高结晶度，具有有序的2.5 nm宽的圆柱形中孔和良好的水润湿性。这些结构优势为BBT-COF光催化剂提供了快速的电荷载流子动力学，正如一系列光谱表征所证明的那样，以及当悬浮在溶液中或负载在三聚氰胺泡沫上时具有出色的催化性能。
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在可见光照射下，BBT-COF光催化剂能够以487 μmol h-1的产率（或48.7 mmol g-1 h-1的质量比速率）实现高效稳定的析氢，远远优于现有的技术水平。此外，作者还证明了氢气的产生可以在化学计量上与生物质的氧化转化相结合，例如糠醇转化为2-糠醛。该研究强调了基于COF的光催化在与目前占主导地位的基于无机的光催化相媲美，甚至超越的巨大潜力。
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Highly crystalline and water-wettable benzobisthiazole-based covalent organic frameworks for enhanced photocatalytic hydrogen production. Natl. Sci. Rev., 2022, DOI: 10.1093/nsr/nwac171.
https://doi.org/10.1093/nsr/nwac171.
 
8. Nano Research：Bi/NPC电催化剂助力NRR制氨
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氮气（N2）电还原反应（N2 electroreduction reaction, NRR）为使用清洁能源生产氨气（NH3）提供了一种可行的替代方案。然而，它仍然受到相当低的NH3产率和法拉第效率（Fe）的阻碍，主要是由于竞争性析氢反应（HER）和极其稳定的N≡N键。基于此，皇家墨尔本理工大学马天翼教授和辽宁大学孙颖副教授（共同通讯作者）等人报道了通过高温热解双沸石咪唑骨架（ZIF）并进行磷化，将铋纳米颗粒（Bi NPs）成功嵌入N和P共掺杂碳纳米片（Bi/NPC）中，并用作NRR制NH3的高效催化剂。
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在0.1 M KHCO3电解液中，Bi/NPC表现出优异的NRR性能，在电压为-0.6 V vs. RHE时NH3产率为3.12 µg·h-1 cm-2，并且电压为-0.4 V vs. RHE时FE为13.58%，同时在环境条件下具有长达36 h的显著稳定性。这种优异的NRR催化活性主要归功于固有的电催化NRR活性与Bi的惰性HER活性、N掺杂剂促进N2的吸附和活化以及优异的电导率和大的比表面2D层状碳基质的面积。
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值得注意的是，P掺杂剂提供的H源促进了吸附N的氢化，从而进一步提高了碱性电解质中的NRR性能。Bi/NPC的超长耐久性归因于高度分散的Bi催化活性中心限制在N和P共掺杂碳纳米片的骨架中，这抑制了Bi中心的团聚。该工作为设计和制备用于NRR的高性能Bi基电催化剂提供了一条新途径。
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Bismuth stabilized by ZIF derivatives for electrochemical ammonia production: Proton donation effect of phosphorus dopants. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4765-9.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4765-9.

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