广工大李成超/厦大杨阳EES：离子偶极相互作用驱动的 Zn2+泵和阴离子排斥界面实现超高倍率锌金属负极

水系锌金属电池被认为是下一代储能有希望的候选者。然而，由于反应界面处的浓度梯度导致Zn²⁺补充不足，锌金属负极的循环稳定性较差。

在此，广东工业大学李成超，厦门大学杨阳等人引入了一种全氟乙酸锌界面层(Zn@PFPA)，该界面层通过原位有机酸蚀刻路线用作自加速Zn²⁺泵。这种独特的特征确保了Zn²⁺的快速和动态界面补充，以消除浓度梯度，从而导致无枝晶和高度可逆的镀锌/剥离行为。理论计算和实验结果表明由离子-偶极相互作用驱动的快速Zn²⁺传输动力学，保持了稳定和均匀的Zn²⁺通量。

此外，高电负性和疏水性Zn@PFPA层进一步实现有害阴离子的电荷排斥，并减轻电极/电解质界面处存在的自由水，从根本上抑制HER和副产物的产生。因此，Zn@PFPA电极显示出95 000 mA h cm⁻²的高容量，在50 mA cm⁻²的极高电流密度下使用寿命为1900小时。此外，通过与高负载I₂正极（~9.0 mg cm⁻²）耦合制造的软包电池可实现10 000次稳定循环。

图1. PFPA 促进水合 Zn²⁺ 的超快去溶剂化

总之，该工作实现了基于Zn@PFPA层的动态快速界面Zn²⁺补充，以抵抗高倍率下引起的不连续Zn²⁺通量。其中由于丰富的 C-F 键和高活性区域维持稳定的界面。饱和负电荷的PFPA参与溶剂化壳层，显着加速Zn²⁺的扩散和去溶剂化过程。此外，这种负电界面有效地排斥阴离子并显着减少界面处存在的游离 H₂O 分子。

因此，在50 mA cm^-2的超高电流密度下，采用ZnPFPA电极的对称电池的使用寿命超过1900小时，极化电位比裸锌电池小2.6倍。这种快离子传输，加上 ZnPFPA 电极增强的防腐蚀能力，赋予了 ZnI₂@C 软包电池优异的性能。因此，该项研究为高倍率和多功能锌负极界面的设计和开发提供了宝贵的见解。

图2. 电池性能

Ion–dipole interaction motivated Zn2+ pump and anion repulsion interface enable ultrahigh-rate Zn metal anodes, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02945j

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