​北理白莹/吴川/李雨AM:具有前所未有的储钠能力的多级梯度有序硅负极

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虽然采用晶体硅阳极的钠离子电池具有很高的理论容量,但由于硅储存钠的效果不佳(容量小于40 mAh g-1),因此性能较差。
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图1. 原子排列对硅阳极的影响
北京理工大学白莹、吴川、李雨等采用了原子有序结构设计策略,通过简单的电化学重构获得了独特的多级梯度有序硅(MGO-Si)。研究显示,原位形成的短程、中程和长程有序结构构建了稳定的MGO-Si,有利于Na-Si相互作用和快速离子扩散通道。
这些特性带来了高可逆容量(50 mA g-1时为352.7 mAh g-1)和稳定的循环性能(4000次循环后容量保持率为95.2%),在纯硅电极中创下了记录,有望成为钠离子电池中阳极的创新替代品。
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图2MGO-Si和晶体硅的电化学储钠性能对比
此外,由于钠储存涉及吸附-嵌入机制,梯度有序结构的逐步构建策略进一步提高了比容量(100 mA g–1时为339.5 mAh g–1)。重建的Si/C复合材料显示出449.5 mAh g−1的高可逆容量,显著优于大多数碳质阳极。
这一设计原则的普遍性在其他惰性或低容量材料(微硅、SiO2、SiC、石墨和TiO2)中得到了证明,分别提高了原始材料容量的1.5–6倍,从而为更好地进行电池设计提供了新的解决方案,以促进钠存储能力。
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图3MGO-Si电极反应机理的研究
Multilevel Gradient-Ordered Silicon Anode with Unprecedented Sodium Storage. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202310270

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