韩布兴/吴海虹/贾帅强Angew：聚合物调节反应微环境，增强CO2电还原制C2H4

化石燃料的短缺和二氧化碳(CO₂)的过度释放严重影响了人类的活动和污染了生态环境。为了应对这些挑战，将CO₂转化为增值化学品对于建立循环经济至关重要。电催化CO₂还原(CO₂RR)是一种缓解能源和环境问题有前景的方法。在众多金属催化剂中，Cu由于其合适的*CO偶联强度和对*H中间体的弱吸附能力，被认为是CO₂RR产生C₂₊产物的有效催化剂。然而，CO₂RR过程中涉及的多步质子转移往往导致对特定产物的选择性和能量转换效率较低。因此，寻找高选择性和高效的催化剂，以将CO₂还原为高附加值的产品是推动CO₂RR实际应用的关键。

近日，中国科学院化学研究所韩布兴、华东师范大学吴海虹和贾帅强等报道了一种简便的聚四氟乙烯(PTFE)处理策略，合成了一种高效的Cu基CO₂RR电催化剂(Cu-[CF₂]_n-x-CP)。实验结果表明，在−1.25 V_RHE下，最优的Cu-[CF₂]₅-x-CP催化剂上CO₂电还原为C₂H₄的法拉第效率(FE)约为67.25%，C₂H₄部分电流密度为36.66 mA cm⁻²，优于Cu-CP和Cu/PTFE-CP电极。同时，该催化剂还具有优异的稳定性，其在连续11小时CO₂电解过程中FE_C2H4和电流密度几乎未发生下降，且反应后材料的结构也保持良好。

光谱表征和理论计算表明，改性的Cu基电极具有超嗜气性和超疏水性，从而构建了具有CO₂气泡/液体电解质/电极的“气-液-固体”微环境。该微环境有利于气态CO₂的捕获，延长其在电极表面的停留时间。同时，疏水多孔的Cu-[CF₂]_n-5-CP仅部分接触电解质，增强了CO₂的扩散和吸附，增强了活性位点的可及性；并且该催化剂为CO₂RR创建了丰富的三相结，促进了CO₂的快速转化。

此外，表面润湿性工程可以调节电极表面附近的质子和CO₂的浓度，电极表面的疏水层抑制了水分子的扩散，导致电极表面的OH⁻浓度增加，而较高的表面pH值有利于C-C耦合，从而促进了C₂H₄的生成。总的来说，该项工作证明了原位合成策略在改性CO₂电催化剂反应界面微环境方面的可行性，相信这种策略在金属基催化剂的设计和商业化以及乙烯的商业生产方面具有更大的实用性和多功能性。

Polymer modification strategy to modulate reaction microenvironment for enhanced CO₂ electroreduction to ethylene. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202313796

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