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Science：双分子钝化界面助力高效、稳定的倒置钙钛矿太阳能电池

与n-i-p结构相比，倒置（p-i-n）钙钛矿太阳能电池（PSCs）有望提高运行稳定性，但这些光伏电池往往表现出较低的功率转换效率（PCEs），其非辐射复合损耗，特别是在钙钛矿/C₆₀界面上。

在此，美国西北大学Edward H. Sargent院士，Mercouri G. Kanatzidis教授和Bin Chen等人钝化了表面缺陷，并使用两种功能分子使少数载流子从界面反射到整体中。具体来说，作者利用硫修饰的甲基硫代分子通过强配位和氢键来钝化表面缺陷，抑制复合，利用二铵分子来排斥少数载流子，减少通过场效应钝化实现的接触诱导的界面复合。这种二铵-甲硫基双重钝化（DMDP）方法使载流子寿命延长了五倍，光致发光量子产率损失降低了三分之一，并使倒置PSC的认证准稳态 PCE 达到25.1%，在65℃下在环境空气中稳定运行>2000小时。此外，还制造了PCE为28.1%的单片全钙钛矿串联太阳能电池。

相关文章以“Bimolecularly passivated interface enables efficient and stable inverted perovskite solar cells”为题发表在Science上。

研究背景

常规（n-i-p）结构的钙钛矿太阳能电池（PSC）的认证功率转换效率（PCE）（>25%）已广泛报道。尽管倒置（p-i-n）PSC因其稳定性、低温处理以及与串联太阳能电池的兼容性而具有潜在优势，但在严格的准稳态（QSS）协议下，其报告的PCE很少超过24%。这种效率差距主要归因于钙钛矿和电荷传输材料之间界面处较高的复合速率，埋藏钙钛矿/空穴输运层界面损耗的不利影响已通过开发自组装单分子层得到解决。然而，钙钛矿和电子传输层（ETL）之间的顶部界面通常由C₆₀及其衍生物会受到界面附近少数载流子的界面复合以及不完全钝化陷阱态的影响。

表面钝化可以抑制界面电荷复合，并且已经用有机卤化物、路易斯碱和偶极化合物完成。注意到，对单一分子物种的依赖可能无法同时解决表面和界面复合过程（图1A）。具体而言，近界面少数载流子（钙钛矿层中的空穴）的存在导致与多数载流子（ETL 中的电子）直接界面复合，这一过程即使在非缺陷位点也可能发生。此外，钙钛矿表面的缺陷通过捕获载流子诱导表面复合。最常见的缺陷是卤化物空位，其形成能较低。

内容详解

作者试图使用不同分子的组合来解决复杂的界面载体重组问题，每个分子都有不同的功能。本文掺入了第一类分子排斥的空穴载流子，以通过场效应钝化来减少界面复合（图1B）。第二类分子与缺陷位点相互作用形成化学键，通过化学钝化减少表面复合。二铵配体，其中-NH₃⁺将组锚定在钙钛矿表面，另一个锚点远离钙钛矿表面，可以诱导表面偶极子和n型掺杂，并为窄带隙（NBG）（~1.2 eV）和宽带隙（WBG）（~1.8 eV）PSCs提供有效的场效应钝化。作者研究了不同二铵配体对正常带隙（~1.5 eV）PSC器件的钝化作用。与对照器件（无钝化）相比，器件性能从~22.8%提高到~23.9%，有效面积为0.05 cm²。因此，二铵配体在正常带隙PSC中效果良好，PCE改善可以通过排斥少数载流子的场效应钝化来解释。

图1. 在钙钛矿/ETL界面上的钝化

图2. 钙钛矿表面甲基硫代基的钝化过程

图3. DMDP策略工作原理

图4. 设备性能和稳定性

此外，为了研究DMDP策略在其他钙钛矿组合物上的适用性，作者用WBG和NBG钙钛矿材料制备了PSC。值得注意的是，当DMDP策略用于NBG和WBG PSC时，平均PCE 分别提高了14%和13%（图4F）。同时，作者将DMDP策略应用于单片全钙钛矿串联太阳能电池，其结构为FTO/NiO_x/FTO/WBG钙钛矿/DMDP/WBG（3,4-乙烯二氧噻苯）聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT：/PSS）/NBG钙钛矿/C60/SnO_x/Ag（图4G）。结果显示，面积为0.05 cm²的串联器件PCE为28.1%，Voc为2.14 V，JSC为15.6 mA cm^-2，FF为84.0%，在MPPT下稳定的PCE为27.1%。

总的来看，通过联合使用甲基硫代和二铵分子来实现化学和场效应钝化，缓解了钙钛矿/ETL界面上的复杂载流子复合问题。作者认为，多分子钝化方法以及不同的功能，是探索下一代钝化策略的一个有前途的方向，以提高钙钛矿光电子学的性能和稳定性。

Cheng Liu†, Yi Yang†, Hao Chen†, Jian Xu†, Ao Liu†, Abdulaziz S. R. Bati, Huihui Zhu, Luke Grater, Shreyash Sudhakar Hadke, Chuying Huang, Vinod K. Sangwan, Tong Cai, Donghoon Shin, Lin X. Chen, Mark C. Hersam, Chad A. Mirkin, Bin Chen*, Mercouri G. Kanatzidis*, Edward H. Sargent*, Bimolecularly passivated interface enables efficient and stable inverted perovskite solar cells, Science. (2023). https://www.science.org/doi/10.1126/science.adk1633

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