李春忠&李宇航Angew.:超配位N4-Ni1-O2用于选择性电合成H2O2 2023年11月30日 下午2:34 • T, 顶刊 • 阅读 13 华东理工大学李春忠和李宇航等人报道通过将羧基功能化的多壁碳纳米管作为底物为常规Ni-N4提供额外的O配位,合成包含由四个N和两个O原子(即N4-Ni1-O2)配位的单原子Ni位点的催化剂;N4-Ni1-O2催化剂上在200 mA cm-2电流密度下的阴极能量效率约为82%和H2O2法拉第效率(FE)为~96%。 为研究超配位 N4-Ni1-O2结构对2e-ORR的关键作用,密度泛函理论(DFT)模拟研究N4-Ni1-O2、N4-Ni1-O1、N4-Ni1-C、N4-Ni1和OCNT模型对电化学合成H2O2的作用。构建N4-Ni1-O2表面反应中间体的构型和2e-/4e-ORR的自由能图。2e-/4e-ORR涉及两个相互竞争的反应来决定活性:(I) *OOH + (H+ + e−) → *O + H2O; (II) *OOH + (H+ + e−) → H2O2,其中*代表活性位点上的吸附中间体。H2O2的选择性可以通过OOH*脱附或OOH*解离为O*和OH–的能垒来确定。 N4-Ni1-O2结构上的2e–反应路径更加有利,因为OOH*脱附(0.31eV)低于OOH*解离(0.33eV)。与其他样品(N4-Ni1-O1:0.40eV,OCNT:0.44eV,N4-Ni1-C1:1.14eV,Ni-N4:1.15eV)相比,低OOH*脱附能表明具有额外两个配位的O原子的N4-Ni1-O2有利于反应动力学,从而提高2e–ORR性能。 Chuqian Xiao, Ling Cheng et al. Super-Coordinated N4-Ni1-O2 for Selective H2O2 Electrosynthesis at High Current Densities. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202206544 https://doi.org/10.1002/anie.202206544 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/11/30/a573704cc8/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 ACS Energy Letters:869 Wh/kg高比能正极,12分钟充满电! 2023年10月7日 德州农工大学Acta Mater.: 机器学习用于快速评估高熵合金的弹性性能 2023年10月11日 重磅!崔屹/鲍哲南再度联手,最新Nature子刊! 2024年5月15日 催化顶刊集锦:李亚栋、唐智勇、楼雄文、王丹、岳海荣等最新成果! 2022年10月29日 湖大费慧龙AM:去除金属团聚的通用策略,构建原子分散的M-N-Cs催化剂 2023年10月11日 董绍俊院士等,重磅Nature子刊! 2023年9月19日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交