​中南纪效波ACS Nano：定制Li+动力学和界面氟化以获得稳定的固体锂电池

氟化碳点（FCD）因其独特的物理化学性质而引起人们的兴趣。然而，复杂的合成过程和较低的氟掺杂水平限制了其发展和应用。

在此，中南大学纪效波团队提出了一种基于克莱森-施密特反应的简便方法，在室温和常压下实现克级合成高度氟化的碳点（高达20.79 at.%），并对具体反应机理进行了全面探索。

此外，考虑到氟含量高、分散性好以及与聚合物电解质的相容性，合成的FCD被用作锂电池PEO基固体电解质的添加剂，以提高其离子电导率、界面稳定性和机械性能。FCDs的引入不仅可以降低PEO的结晶度，增强聚合物链的相互作用，而且有利于在界面处建立不间断的路径和原位氟化。

图1. HF-CD的制备示意图

总之，该工作所制备的高度氟化的碳点旨在构建具有长循环寿命的固态锂金属电池的复合电解质。通过在环境温度和大气压条件下的克莱森-施密特反应，实现了高度氟化碳点的最大比例为20.79％。此外，作者还分析了高氟化碳点的形成过程，了解了HF-CD的结构和表面状态与电解质性能之间的内在关系。P-FCD基复合电解质的离子电导率在室温下可以达到7.5 × 10⁻⁵ S cm⁻¹，与空白电解质相比有所提高。该复合电解质的机械性能和电化学窗口也得到增强。

同时，氟特性可以引发界面氟化，有效提高界面稳定性。锂对称电池在0.4 mA cm⁻²的电流密度下可稳定循环1000 h，且过电位较低。并且，复合电解质基LiFePO₄/Li电池在300次循环后容量可呈现130.3 mAh g⁻¹，容量保持率为95.10%。因此，该工作为用于调节PEO电解质的高度氟化碳点的实验设计和结构理解提供了一种思路。

图2. 电池性能

Molecular Engineering of Highly Fluorinated Carbon Dots: Tailoring Li+ Dynamics and Interfacial Fluorination for Stable Solid Lithium Batteries, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c08935