上硅所施剑林/崔香枝Appl. Catal. B.: Pt NPs加硅氧烷,实现Zn-H2O电池自供电联产氢

上硅所施剑林/崔香枝Appl. Catal. B.: Pt NPs加硅氧烷,实现Zn-H2O电池自供电联产氢
用于析氢反应(HER)的电化学水分解,以及在阴极具有HER特性的Zn-H2O燃料电池,已被认为是获得纯氢的环保水解技术。因此,寻找高活性的HER催化剂将大大有利于清洁能源的转换和存储。
基于此,中国科学院上海硅酸盐研究所施剑林崔香枝等通过简便的湿化学途径成功合成了具有丰富表面官能团的硅氧烷纳米片,然后通过光还原方法使其负载Pt NPs。
上硅所施剑林/崔香枝Appl. Catal. B.: Pt NPs加硅氧烷,实现Zn-H2O电池自供电联产氢
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获得的siloxene-p-Pt-2h表现出优异的电催化HER活性,远优于基于硅烯的对应物,其在10 mA cm-2下的质量活性是Pt/C的38倍,相应过电位比后者低4 mV。
此外,siloxene-p-Pt-2h用于Zn-H2O燃料电池时,具有157 mW cm-2的极高且稳定的功率密度输出。此外,两个Zn-H2O之间的耦合配置首次建立了串联的电池和水解器,用于从燃料电池和电催化水分解中自供电联产氢气。
上硅所施剑林/崔香枝Appl. Catal. B.: Pt NPs加硅氧烷,实现Zn-H2O电池自供电联产氢
siloxene-p-Pt-2h优异的HER性能归因于具有丰富表面官能团和氧空位的亲水性siloxene底物使超小Pt NPs(~2 nm)的均匀分散。
密度泛函理论(DFT)计算表明,sxene-p-Pt-2h的HER活性主要通过Pt NPs与硅氧烷底物界面处的电子相互作用增强,即活性物质与硅氧烷底物之间的协同催化作用,Pt NPs和硅氧烷底物之间的强电子相互作用的触发了从Pt NPs到硅氧烷底物的有效电子转移,以加速H+的吸附并提高电导率。这项工作提供了一种自供电联产氢的新颖设计。
Pt NPs-Loaded Siloxene Nanosheets for Hydrogen Co-Evolutions from Zn-H2O Fuel Cells-Powered Water-Splitting. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.121008

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