北化工汪乐余/殷雄Adv. Sci.:制备亲水SACs一般策略!助力高效选择性加氢

北化工汪乐余/殷雄Adv. Sci.:制备亲水SACs一般策略!助力高效选择性加氢
具有良好分散性和稳定性的亲水单原子催化剂(SACs)是在亲水溶剂中对重要的化学和医药中间体进行选择性加氢反应的一种理想催化剂。基于此,北京化工大学汪乐余教授和殷雄教授(共同通讯作者)等人报道了利用阳离子交换法制备亲水性SACs的一般策略。
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在温和条件下,作者利用阳离子交换法制备了M1/TiO2和M1/ZrO2 SACs(M=Ni、Fe、Cu)。首先,SiO2纳米球上的薄层无定形TiO2(或ZrO2)被NaOH水溶液部分蚀刻,为单个金属原子构建了丰富的锚定位点。然后,取代源自NaOH蚀刻的钠离子,通过阳离子交换引入活性中心金属(M=Ni、Fe、Co、Cu)。最后,通过外层SiO2涂层、煅烧和最终通过蚀刻去除SiO2,获得中空纳米球SACs。
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其中,阳离子交换和SiO2涂层有效地防止了原子分散的金属在煅烧过程中聚集。因此,SACs在亲水性溶剂(即异丙醇)中具有高度分散性,所获得的Ni1/TiO2 SACs在肉桂醛的选择性C=C加氢制备苯丙醛方面表现出优异的性能,转化率为98%,选择性超过90%,并且周转频率(TOF)为102 h-1,超过了贵金属催化剂等大多数催化剂。同时,Ni1/TiO2 SACs在多次催化运行后表现出优异的稳定性,表明催化剂具有良好的可回收性。
北化工汪乐余/殷雄Adv. Sci.:制备亲水SACs一般策略!助力高效选择性加氢
General Strategy toward Hydrophilic Single Atom Catalysts for Efficient Selective Hydrogenation. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202202144.
https://doi.org/10.1002/advs.202202144.

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