郭再萍/李平EnSM：原位Li2O缓冲层实现高性能硫化物基全固态锂电池

基于硫化物电解质（SEs）的全固态锂电池（ASSLBs）比传统的锂离子电池（LIBs）具有更高的能量密度和安全性。不幸的是，基于SEs的ASSLBs的商业化目前受到SEs与活性材料之间界面不稳定性、动力学缓慢和循环性能差的阻碍。

在此，北京科技大学李平教授、澳大利亚阿德莱德大学郭再萍教授等人首次展示了一种用于由Li₆PS₅Cl（LPSCl）SE和富镍LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正极组成的ASSLBs的双向稳定且导电的Li₂O缓冲涂层，该涂层通过简便且可扩展的一步原位烧结策略有效提高电池容量、倍率性能和长循环稳定性。

由NCM811@Li₂O、LPSCl和Li-In分别作为正极、电解质层和负极的ASSLB电化学测试表明，具有优化的2~4 nm Li₂O缓冲层厚度的ASSLBs在0.1 C下表现出189.66 mAh g^-1 的高放电容量，在3 C下表现出61.71 mAh g^-1的优异倍率性能及在1 C下高达2584圈的高循环稳定性（容量保持率为81.47%，对应每个循环约 0.0073% 的容量衰减率），这是目前报道的具有NCM正极的最佳SEs基ASSLB。

图1. 基于NCM811和NCM811@Li₂O的ASSLBs性能比较

进一步，作者基于DFT理论计算和电化学分析相结合的结果及HRTEM、ToF-SIMS、XRD等非原位表征研究表明，NCM811表面上的纳米级Li₂O缓冲涂层具有如下优势：

1）充放电期间NCM811正极和LPSCl电解质的双向兼容性和稳定性；

2）提高活性材料的相变可逆性，同时消除SE和活性材料之间的界面不稳定性，从而显著提高了NCM811的倍率性能和循环稳定性；

3）降低电极极化和界面电阻，提高了电化学动力学；

4）Li₂O具有三个Li⁺扩散通道，沿边缘扩散最快，从而促进了界面处的Li⁺扩散/转移。总之，这项研究的新发现将对合理开发高倍率和长循环寿命的硫化物ASSLBs及设计高性能固态电池的界面和界面化学有直接的益处。

图2. Li⁺在Li₂O晶格中扩散的DFT计算

High-Rate and Durable Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Battery with in situ Li₂O Buffering, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.06.048

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