上海大学AFM：调制Ru纳米团簇d带中心，实现工业级电流密度下高效水分解

开发可再生和清洁能源对于缓解能源危机和环境挑战具有重要的意义。氢能作为一种零碳排放的能源载体，已经成为满足日益增长的能源需求的完美解决方案。在众多的制氢技术中，电化学水分解作为一种最有前景的高效制氢方法受到了广泛的关注。但是，阴极析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER)所必需的较大过电位，特别是OER缓慢的动力学严重限制了电化学水分解的整体效率。

因此，目前迫切需要开发高活性和稳定的双功能电催化剂以克服上述问题。铂(Pt)基催化剂在电化学水分解反应中具有优异的性能。然而，Pt高昂的成本和有限的储量阻碍了它们的大规模应用，这促使人们寻找合适的材料来替代Pt金属。

近日，上海大学赵玉峰和鲁雄刚等报道了一种高性能的双功能电催化剂，其通过稳定的Cr-O-Ru键将极低量(0.85 wt.%)的Ru纳米团簇(1.2~2.2 nm)固定在Cr掺杂的Fe-MOF(Ru@Cr-FeMOF)上。Cr-FeMOF纳米片可以有效地调节Ru纳米团簇的分散度，暴露出更多的活性位点。

同时，理论计算表明，Cr掺杂提供了大量的空位轨道，可以形成Cr-O键，这些键可以促进O原子p轨道的移动，有利于在Ru纳米团簇内部形成Cr-O-Ru桥键，从而改变Ru的d轨道电子数，促进了OER过程中Ru位点与氧中间体之间的电荷转移；此外，Ru的d带中心下移，减弱H*的过度吸附，从而促进了HER过程。

因此，Ru@Cr-FeMOF具有优异的整体水分解活性，其在10 mA cm^-2电流密度下的HER过电位为21 mV，50 mA cm^-2电流密度下的OER过电位为230 mV。更重要的是，以Ru@Cr-FeMOF作为阳极和阴极组装的水电解槽仅需1.72 V的电池电压，就能达到1000 mA cm^-2的工业级电流密度，法拉第效率接近100%，性能超过了先前报道的大多数整体水分解双功能电催化剂。

总的来说，该项工作为Ru基催化剂的d轨道调制提供了一种新的策略，这种设计策略可以推广应用到其他类似催化材料的构建中，有助于实现高效制氢。

D-Orbital manipulated Ru nanoclusters for high-efficiency overall water splitting at industrial-level current densities. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307917

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