​AFM：聚合物塑料晶体电解质中诱导非晶相实现有效离子传输

聚合物塑料晶体电解质（PPCEs）在解决与琥珀腈（SN）相关的难题方面备受关注，这些难题包括其机械性能不足以及与电极的副反应。然而，关于聚合物网络的分子结构对网络内琥珀腈状态的影响及其对离子导电性的后续影响的全面研究在很大程度上仍未得到探讨。

图1. （SN-LiTFSI）二元混合物的特征

高丽大学Ji-Hun Seo、Yun Chan Kang等通过色散校正密度泛函理论（DFT-D）模拟研究了SN与聚合物分子之间的结合能，并将其视为SN构象和结晶行为的决定因素。

研究结果表明，结合能效应导致的混溶性变化极大地影响了PPCEs的无定形相的形成。在聚合物的各种分子中，乙烯基碳酸乙烯酯（VEC）与SN的结合能最强，因此在室温下会形成完全无定形的相，从而具有很高的离子导电性。

图2. 半电池性能研究

这些发现强调了优化PPCEs中各组分的混溶性以实现无定形相从而促进有效离子传输的重要性。此外，作者还将PPCEs与前景看好的正极材料（如LiFePO₄(LFP) 和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(NCM811)相结合，探索了这种高性能固态配置在LMB中的潜在应用。总之，这项工作的研究有助于更好地理解影响PPCEs内SN状态的因素，这些知识有可能推动具有更好离子电导率的PPCEs的设计和开发。

图3. 全电池性能研究

Inducing an Amorphous Phase in Polymer Plastic Crystal Electrolyte for Effective Ion Transportation in Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202310957