广工大ACS Energy Lett.: Ni/Mn和Al双浓度梯度减轻富锂层状正极的电压衰减和容量衰减

富锂层状氧化物 (LLO) 成为解决电动汽车续航问题的最有前途的正极之一，因为它们可提供超过 250 mAh g^-1的超高容量，使得构建具有高能量密度的锂离子电池成为可能。然而多年来，LLOs一直存在严重的电压衰减和电容衰减问题，严重阻碍了其实际应用。

在此，广东工业大学林展教授等人构建了具有Ni/Mn和Al双浓度梯度的无钴LLO微球以减轻上述障碍。一种浓度梯度是电化学活性梯度（Ni/Mn），另一种是电化学惰性梯度（Al）。不同循环后的XPS和软硬XAS证明双浓度梯度的组合有效地减轻了界面反应、结构演化以及循环过程中低价Mn³⁺/Mn⁴⁺或 Mn²⁺/Mn³⁺氧化还原对的产生。

图1. 具有双浓度梯度的LLO正极的电化学性能

因此，具有双浓度梯度的LLO正极在2.0~4.8 V电压范围内，100 mA g^-1下循环100次后，其电压衰减率仅为0.97 mV/次。此外，在300 mA g^-1下循环400次后，其容量保持率也高达84.1%。这项工作中双浓度梯度的结合提供了一种在不久的将来开发用于实际应用的先进LLO正极的方法，为高能量密度正极的实际开发开辟了新的途径。

图2. XAS测试结果

Ni/Mn and Al Dual Concentration-Gradients To Mitigate Voltage Decay and Capacity Fading of Li-Rich Layered Cathodes, ACS Energy Letters. 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01215

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