张跃钢/郭晶华EnSM: 含氯化物电解液的镁硫电池中Ag催化剂的可逆功能转换

张跃钢/郭晶华EnSM: 含氯化物电解液的镁硫电池中Ag催化剂的可逆功能转换
镁金属负极不会在大多数有机电解质中形成枝晶,储量丰富且比锂更具化学惰性。以高体积容量的镁为负极,硫为正极的镁硫(Mg/S)电池具有比最先进的锂离子电池提供更高能量密度的巨大潜力,但由于MgS难以再氧化导致可逆性差,其容量衰减快。
张跃钢/郭晶华EnSM: 含氯化物电解液的镁硫电池中Ag催化剂的可逆功能转换
为此,中科院苏州纳米所张跃钢教授与美国劳伦斯伯克利国家实验室郭晶华教授等人在含Cl 电解质的Mg/S 电池中使用Ag 催化剂,并实现了~1200 mAh•g-1的比容量和100次循环的长循环寿命的显著提高。
为了了解这种改进背后的机制,作者采用原位同步辐射X射线衍射(SR-XRD)和原位X射线吸收光谱(XAS)来研究充电/放电循环过程中的可逆相变。
张跃钢/郭晶华EnSM: 含氯化物电解液的镁硫电池中Ag催化剂的可逆功能转换
图1. 原位SR-XRD测试结果
原位实验结果表明,在深度充电状态,与Ag反应的Cl 在电解液中形成 AgCl 界面层,防止Ag与元素S的物理接触并避免形成Ag2S;在早期放电状态下,AgCl 转化回金属Ag,这保证了其对MgS分解的催化效果。
Ag催化剂的这种可逆功能切换机制与使用其他催化剂或电解液的Mg/S电池完全不同,这一发现可能会导致在未来的Mg/S电池中更好地设计S@Ag正极。
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图2. 原位XAS测试结果
Reversible Function Switching of Ag Catalyst in Mg/S Battery with Chloride-Containing Electrolyte, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.08.009

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