袁帅等人AEM：单离子导电软电解质使半固态锂金属电池在环境条件下运行

尽管固态锂金属电池具有后锂离子电池的潜力，但它们仍面临电化学可持续性不足和运行环境限制的问题。这些挑战主要源于缺乏可靠的固态电解质。

韩国延世大学Sang-Young Lee、仁川大学Taeeun Yim、上海大学袁帅等人展示了一种用于实用半固态锂金属电池（SSLMB）的新型单离子导电准固态软电解质（SICSE）。

图1 在环境条件下制备SiCSE及其单离子导电特性

SICSE由离子整流兼容骨架和不可燃配位电解液组成。离子整流兼容骨架由紫外线固化的阳离子共聚物（乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(ETPTA)/二烯丙基二甲基铵-双（三氟甲磺酰基）酰亚胺（DADMA-TFSI））和钛/二氧化硅改性的氧化铝纳米粒子（Ti-SiO₂@Al₂O₃)组成。

其中ETPTA和DADMA-TFSI可以分别提供结构完整性和离子整流（即，阴离子捕获）效果，而Ti-SiO₂@Al₂O₃纳米颗粒作为流变调节和阴离子捕获（通过路易斯酸碱相互作用）剂。

图2 SSLMB在环境条件下的电化学性能

配位电解液是4 M LiFSI-PC/FEC，由于离子-溶剂配位良好，该电解液对锂金属负极和高压正极显示出较好的电化学稳定性，此外该电解液兼具高热稳定性和不可燃性。所得SICSE具有高离子导电性、Li⁺转移数接近单位（t_Li⁺=0.91）、宽电化学稳定性窗口、机械柔性和不易燃性。

流变学调整的SiCSE浆料经过紫外线固化辅助逐步印刷工艺，能够轻松制备无缝集成的SSLMB，而无需进行高压/高温步骤。SICSE的单离子导电能力有助于稳定锂金属负极和NCM811正极的界面。

由此产生的SSLMB全电池表现出可靠的电化学性能、循环稳定性、倍率性能以及具有可调电压和在室温条件下的高重量/体积能量密度（基于电池，476 Wh kg^-1/1102 Wh L^-1）。此外，低温性能、可折叠性和安全性远远超过了基于无机电解质的固态LMB。

图3 SSLMB的电化学性能

Single-Ion Conducting Soft Electrolytes for Semi-Solid Lithium Metal Batteries Enabling Cell Fabrication and Operation under Ambient Conditions. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101813

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