Adv. Sci.：快速充电下锂离子电池的结构演化和转化动力学

电动汽车（EV）用锂离子电池（LIBs）的快速充电（<15分钟）被广泛认为是极大刺激电动汽车市场的关键因素，其实现主要受到Li⁺扩散缓慢的阻碍。

美国橡树岭国家实验室Jue Liu、Zhijia Du等人为探究LIBs中Li⁺的扩散机理，通过原位中子粉末衍射研究了高面负载（2.78 mAh cm^-2）富镍LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂ (NMC622)||石墨圆柱电池在不同充电倍率下的电极结构演变。

作者采用连续Rietveld精修获得并分析了NMC622和石墨在中速和快速充电（从0.27C到4.4 C）期间的结构变化。结果，无论倍率如何，NMC622都表现出相同的结构演变。

图1 原位中子衍射的实验装置

而对于Li_xC₆的相变，当充电速率增加时，阶段I（LiC₆）在较低电荷状态下的逐步嵌入期间出现较早，阶段II（LiC₁₂）→阶段I（LiC₆）转变是快速充电期间的限速步骤。这通过使用JMAK模型定量研究LiC₁₂和LiC₆的演变进一步得到证实，其中Avrami指数n随着充电倍率从0.27 C增加到4.4 C，从 ≈1.3减小到≈0.5。

这表明阶段II（LiC₁₂）→阶段I（LiC₆）转变是一维扩散控制的生长，随着充电倍率增加，成核动力学降低。总之，这项研究阐明了对使用石墨负极的 LIBs倍率性能的全面理解和进一步优化。

图2 不同充电倍率下石墨负极在充电过程中的相演变

Structural Evolution and Transition Dynamics in Lithium Ion Battery under Fast Charging: An Operando Neutron Diffraction Investigation. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.20210231

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