孙学良/莫一非/王建涛EES：对异价取代卤化物固态电解质的新认识

卤化物固态电解质（SE）因其良好的离子导电性和优异的高压稳定性而备受关注。然而，它们的结构与性能之间的关系仍然是个谜。

图1. 不同的运输场景取决于离子和空位的浓度

加拿大西安大略大学孙学良院士、马里兰大学莫一非、国联汽车动力电池研究院有限责任公司王建涛等通过等价锆（Zr）置换精确调整了Li_3-xLu_1-xZr_xCl₆ (0<x<1) 固溶体的化学成分和晶体结构，并厘清了锂离子含量和空位含量对其离子电导率的影响。

研究发现，与以往的理解不同，锂离子及其空位含量在阴离子亚晶格中的平衡，而不是等价置换引起的结构变化，是提高离子电导率的原因，尤其是在六方紧密堆积（hcp）阴离子框架中，因为结构变化带来了堆叠断层，阻碍了离子沿c方向的传输。

图2. LLZC固溶体中锂离子和空位含量的定制及其电化学性能

根据这一机制，当锂离子含量等于空位含量时，Li_2.5Lu_0.5Zr_0.5Cl₆的离子导电率最高，活化能最低。此外，等价取代可增强卤化物固态电解质的氧化稳定性，但会降低其还原稳定性。通过采用Li_2.5Lu_0.5Zr_0.5Cl₆作为固态电解质，基于无钴LiMn₂O₄的全固态电池在0.3C下稳定循环1000次，容量衰减可忽略不计。

从这项研究中获得的机理启示将有助于设计出具有最高离子电导率的固态卤化物电解质以及更安全、更可持续的储能系统。

图3. 无钴全固态电池的电化学性能

New Insights into Aliovalent Substituted Halide Solid Electrolytes for Cobalt-Free All-Solid-State Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01119d

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