矿大徐朗Appl. Catal. B.: 通过“基本沐浴”精确控制结构变量优化pH通用ORR电催化剂

矿大徐朗Appl. Catal. B.: 通过“基本沐浴”精确控制结构变量优化pH通用ORR电催化剂用于氧还原(ORR)的基于生物质的催化剂具有价格低廉和来源较广等优点。然而,基于生物质的无金属ORR电催化剂通常存在质量传递和pH适用性差的问题。因此,调整结构变量、改善多孔域内的传质和实现pH通用催化活性是优化基于生物质的无金属ORR电催化剂的关键。
近日,中国矿业大学徐朗团队提出了“基本沐浴”策略,用于精确控制源自生物质-小麦秸秆的氮掺杂无金属ORR电催化剂的结构(WSC)。
矿大徐朗Appl. Catal. B.: 通过“基本沐浴”精确控制结构变量优化pH通用ORR电催化剂
矿大徐朗Appl. Catal. B.: 通过“基本沐浴”精确控制结构变量优化pH通用ORR电催化剂
“基本沐浴”会导致木质纤维素骨架的膨胀、溶解和变形,从而使内部生物质的致密结构松散和孔隙宽度扩大,有利于外部化学物质的可及性。
在0.5 M H2SO4、0.1 M KOH和0.1 M磷酸钾缓冲溶液(PBS,pH=7.0)中,与WSC-2和WSC-3相比,WSC-1具有高的极限电流密度(酸性:6.18 mA cm-2, 碱性: 6.52 mA cm-2和中性: 6.03 mA cm-2),且电流值与pH无关,三个样品的极限电流密度与其相应的中孔体积之间存在正相关关系。
矿大徐朗Appl. Catal. B.: 通过“基本沐浴”精确控制结构变量优化pH通用ORR电催化剂
此外,密度泛函理论 (DFT)计算表明,原子比为1:1:1的吡啶、吡咯和石墨氮的协同效应有助于降低ORR过电位,并且无论pH值如何,极限电流密度与中孔而不是微孔的体积成正比。
总之,该工作中可重复的结果为介孔和氮物质分布在提高pH通用ORR性能方面的重要性提供了证据,为新能源技术中生物质的利用提供了新见解。
Optimization of pH-Universal O2 Reduction Electrocatalysis by Precise Control over Structural Variables via Basic Bathing. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120912

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