东北师大、苏大ACS Energy Lett.：多金属氧酸盐分子模型揭示单原子Pt电催化剂的电催化HER性能

单原子催化剂(SAC)因其出色的催化活性和最大的原子利用率而备受关注。然而，原子活性位点结构的不明确阻碍了对SACs的深入理解和广泛应用。

东北师范大学李阳光、谭华桥和苏州大学康振辉、Shuit-Tong Lee等选择了一系列具有明确结构的含单原子铂(Pt)的多金属氧酸盐作为分子模型，以阐明金属氧化物载体和配位环境对单原子Pt HER电催化剂活性的影响。

研究人员选取Na₅[H₃PtW₆O₂₄]({PtW₆})、K₄[H₄PtMo₆O₂₄]({PtMo₆})、Na₅[H₂PtV₉O₂₈]({PtV₉})和[(C₃H₉)₄N]₄[SiPtW₁₁O₄₀H₂] ({PtSiW₁₁})四种分子模型。实验结果表明，单原子Pt电催化剂的HER催化活性受金属氧化物载体和单原子Pt活性位点的配位环境的影响。

在{PtW₆}、{PtMo₆}和{PtV₉}的前三个POM分子模型中，单原子Pt具有相似的配位环境但不同的载体成分。HER性能测试显示{PtW₆}/C、{PtMo₆}/C和{PtV₉}/C 在 HER中的过电位(η₁₀)分别为22 mV、139 mV和 310 mV。

原位XAS和DFT计算表明，在{PtSiW₁₁}和{PtW₆}的POM分子模型，单原子Pt显示出相似的金属氧化物载体但不同的配位环境，金属氧化物载体影响单原子Pt获得电子的能力，导致施加到活性Pt中心的不同有效电位，从而导致HER活性的显着差异。

{PtSiW₁₁}/C和 {PtW₆}/C在HER中过电位(η₁₀)分别为242 mV和22 mV。两种POM模型中单原子Pt的不同配位环境导致不同的催化反应途径，从而影响最终的HER活性。

Revealing Hydrogen Evolution Performance of Single-Atom Platinum Electrocatalyst with Polyoxometalate Molecular Models. ACS Energy Letters, 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01911

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东北师大、苏大ACS Energy Lett.：多金属氧酸盐分子模型揭示单原子Pt电催化剂的电催化HER性能

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