詹天荣Appl. Catal. B.:牵一“相”而动“性能”:具有相依赖性能的双相硒化镍可控合成用于全水分解

詹天荣Appl. Catal. B.:牵一“相”而动“性能”:具有相依赖性能的双相硒化镍可控合成用于全水分解
太阳能驱动的水电化学分解为氧气和氢气是一种可持续的能量转换和存储技术,可以满足能源需求并减少因化石燃料过度消耗而产生的碳排放。而开发具有高活性和耐久性的非贵金属电催化剂可以促进电化学水分解的实际应用。
基于此,青岛科技大学詹天荣团队通过在管式炉中用硒粉对在泡沫镍上原位生长的Ni(OH)2进行硒化来制备双相催化剂电极,该电极具有富NiSe2和Ni3Se4相边界(NiSe2/Ni3Se4/NF)。
詹天荣Appl. Catal. B.:牵一“相”而动“性能”:具有相依赖性能的双相硒化镍可控合成用于全水分解
詹天荣Appl. Catal. B.:牵一“相”而动“性能”:具有相依赖性能的双相硒化镍可控合成用于全水分解
实验结果表明,具有较高Ni电荷态和更多Ni3Se4相的电催化剂可以促进析氧反应(OER),而具有较低Ni电荷态和更多NiSe2相的电催化剂能够促进析氢反应(HER)。对于HER,在1.0 M KOH中,优化的NiSe2/Ni3Se4/NF-4在100 mA cm-2电流密度下的过电位为145 mV,Tafel斜率为69.7 mV dec-1
对于OER,优化的NiSe2/Ni3Se4/NF-1在100 mA cm-2电流密度下的过电位为309 mV,Tafel斜率为104.3 mV dec-1。以NiSe2/Ni3Se4/NF-1和NiSe2/Ni3Se4/NF-4组装的电解槽仅需1.56 V的低电压就能达到在10 mA cm-2的电流密度,并且具有良好的耐久性。
詹天荣Appl. Catal. B.:牵一“相”而动“性能”:具有相依赖性能的双相硒化镍可控合成用于全水分解
实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,在双相催化剂中,负电荷增加的NiSe2可以加速H*物质的吸附,正电荷增加的Ni3Se4可以促进含氧中间体(OH和OOH*)的吸附。
另外,界面电荷转移也证实了NiSe2/Ni3Se4/NF-4具有更好的HER活性和NiSe2/Ni3Se4/NF-1表现出更好的OER活性,因为前者含有更多的NiSe2相,而后者具有更多的Ni3Se4相。该研究为制备具有高电催化活性的硒化镍电催化剂提供了一种新途径。
Controllable Synthesis and Phase-Dependent Catalytic Performance of Dual-phase Nickel Selenides on Ni foam for Overall Water Splitting. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120915

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