支春义/彭超/郭瑛Nature子刊:构建FePc/TiO2催化剂,实现酸性电化学NO3−高效还原为NH3 2023年12月27日 上午9:26 • T, 顶刊 • 阅读 62 电化学硝酸盐还原反应(NO3−RR)由于能够处理废水中的NO3−和合成NH3,近年来受到人们的广泛关注。此外,由于NO3−在催化剂表面的强吸附和低活化能,NO3−RR表现出比氮还原和传统的Haber-Bosch工艺更高的NH3产率和更低的能耗。因此,NO3−RR对环境保护、绿色NH3生产和能源利用具有重要意义。 与中性/碱性条件相比,在强酸性条件下直接还原NO3−具有独特的优势。例如,可以避免NH3在中性/碱性电解质中的释放,并且可以直接获得易于被植物吸收的铵肥(即NH4NO3和(NH4)2SO4)。同时,随着反应的酸性增强,NO3−的连续加氢反应可以提供丰富的质子,从而提高NO3−的转化率。然而,目前很少有人对酸性NO3−RR进行研究。 近日,香港城市大学支春义、中国科学院深圳先进技术研究院彭超和深圳大学郭瑛等将TiO2纳米片与Fe酞菁杂化(FePc/TiO2),用于在酸性条件下高效节能催化NO3−RR。 原位傅里叶变换光谱学(FTIR)和理论计算结果显示,与Ti相比,NO3−优选吸附在Fe位点上,意味着Fe更可能是NO3−RR的活性位点;并且,与纯的FePc和TiO2相比,FePc/TiO2上NO3−RR的速率控制步骤(*NO→*NOH)的能垒较低,表现出更高的催化活性。值得注意的是,FePc/TiO2催化剂对HER显示出显著的惰性,这进一步提高了NO3−转化为NH3的选择性。 因此,所制备的FePc/TiO2催化剂在酸性(pH=1)条件下的NH3产率为17.4 mg h−1 cm−2,NH3的法拉第效率(FE)高达90.6%。同时,以FePc/TiO2为正极的碱酸混合锌-硝酸盐电池(AAHZNB)具有高达1.99 V的开路电压和91.4 mW cm−2的功率密度,可用于高效回收环境中的硫。 此外,研究人员还设计了FePc/TiO2作为阴极N2H4-NO3−燃料电池,其在1 mA cm−2处的放电电压为0.75 V,峰值功率密度为11.5 mW cm−2;在不同电压下放电时,NH3 FE保持在80%左右。综上,该项研究不仅展示了酸性NO3−RR在NH3电合成方面的优越性,并且证明了NO3−基燃料电池具有很强的实用性。 Electrochemical nitrate reduction in acid enables high-efficiency ammonia synthesis and high-voltage pollutes-based fuel cells. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-43897-6 原创文章,作者:wdl,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/12/27/e52fab7d84/ 催化 赞 (0) 0 生成海报 相关推荐 JACS: 法拉第效率达75%!多位点催化剂上的水分子活化中心增强CO2甲烷化 2023年11月7日 南大刘建国/李佳ACS AMI: 机器学习指导有效提高质子交换膜燃料电池的Pt利用率 2023年10月15日 余桂华ACS Nano: FE>90%! Fe-氰基-R NSs用于高速率NO3RR 2023年10月16日 水氧化顶刊:Nat. Catal./EES/ACS Energy Lett./ACS Catal. 2023年10月15日 上海交通大学杲祥文团队诚聘电池、电催化方向博士后、访问学生等 2024年4月18日 清华/港理工:最新Nature子刊! 2023年12月28日