王定胜/苏陈良/翟冬Nano Lett.：空心多孔碳胶囊中的孤立单原子Ni-N5催化位点用于高效Li-S电池

锂硫（Li-S）电池面临多种复杂且经常交织的问题，例如硫和Li₂S/Li₂S₂的低电子导电性、穿梭效应以及多硫化锂（LiPSs）的缓慢电化学动力学。

基于此，清华大学王定胜教授、深圳大学苏陈良教授和山东大学翟冬（共同通讯作者）等人在理论计算的指导下，构建了一种具有最佳Ni-N₅活性部分的中空氮掺多孔碳（Ni-N₅/HNPC）的孤立单原子Ni的多功能催化剂，并作为硫阴极的理想主体。

研究发现，主体提高了导电性，增强了对LiPSs的物理-化学双重限制能力，更重要的是通过Ni-N₅活性部分促进了氧化还原反应动力学。

因此，所制备的Ni-N5/HNPC可作为Li-S电池的理想硫阴极，并且Ni-N₅/HNPC/S阴极具有优异的倍率性能（在4 C倍率下的平均比容量为684 mAh g^-1）、长期循环稳定性（在500次循环后，每循环的容量衰减率为0.053%）。

此外，Li-S电池在高硫负载下的良好面积容量，在硫负载高达5.1 mg cm^-2的情况下，进行80次循环后的面积容量保持在4.0 mAh cm^-2左右，因为对Li-S电池增强的物理-化学双重限制能力，随着单原子Ni-N₅催化位点的引入，氧化还原反应动力学得到改善。

该工作强调了活性位点配位数在单原子催化剂中的重要作用，并为设计高性能Li-S电池的单原子活性位点空心纳米结构提供了一种策略。

Isolated Single-Atom Ni-N₅ Catalytic Site in Hollow Porous Carbon Capsules for Efficient Lithium-Sulfur Batteries. Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03499.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03499

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王定胜/苏陈良/翟冬Nano Lett.：空心多孔碳胶囊中的孤立单原子Ni-N5催化位点用于高效Li-S电池

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