孙建敏/周欣AEM：掺入Ru调节金属间氧化铱的电子再分布助力高效氧化酸性水

在质子交换膜（PEM）电解槽中，开发高性能电催化剂来催化分解水以产生可持续的氢气仍然面临着挑战。然而，PEM电解槽中唯一适用于多质子耦合过程的析氧反应（OER）的IrO_x要求更高的标准，因为Ir位点上的氧键较弱，导致氧化和酸性条件下的高过电位和稳定性差。

基于此，哈尔滨工业大学孙建敏教授和周欣副教授（共同通讯作者）等人报道了一种通过将金属钌（Ru）掺入金属间氧化铱（IrO_x）合成的金属间化合物Ru₁Ir₁O_x纳米催化剂。

通过利用Ru和Ir原子之间的电子特性，金属间化合物Ru₁Ir₁O_x催化剂在酸性电解质中，当电流密度为10 mA cm^-2_geo时表现出204 mV的低过电位（η），超过了IrO_x、RuO_x和其他具有不同摩尔比的Ru_mIr_nO_x纳米催化剂。

同时，代表性的Ru₁Ir₁O_x在1.53 V vs RHE下显示出1224.6 A g-1_{noble metal}的高质量活性，分别比IrO_x和RuO_x高约29倍和11倍，证明了优化后对酸性OER的显着增强电子结构和价态。

更重要的是，所制备的Ru₁Ir₁O_x能够在电流密度为100 mA cm^-2_geo下保持连续的OER电解至少110 h，且变化可忽略不计。

根据计算，Ru₁Ir₁O_x还显示出比IrO_x（7.92×10⁵）和RuO_x（1.99×10³）更高的稳定性数（1.13×10⁶），表明Ru₁Ir₁O_x的金属间纳米结构进一步增强了稳定性。

正如密度泛函理论（DFT）计算研究表明，将Ru掺入IrO_x形成金属间化合物Ru₁Ir₁O_x有效地调整了Ir 5d态的电荷重新分布，从而增强了氧中间体的吸附，并将电位决定步骤（PDS）的能垒从1.02 ev（IrO_x）降低到0.65 eV（Ru₁Ir₁O_x）。

由于电荷再分配，Ir价态的降低和Ru价态的增强显著地调节了Ir位的电子结构，从而显着增强酸性OER特性。该研究成果为开发高效、稳定的酸性OER催化剂以及在PEM电解槽中的应用提供了前景。

Regulating Electron Redistribution of Intermetallic Iridium Oxide by Incorporating Ru for Efficient Acidic Water Oxidation. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102883.

https://doi.org/10.1002/aenm.202102883.

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