Nano Lett.: 纯金亦低头：高贵金属利用率的Cu@AuCu增强电催化CO2RR

电化学CO₂还原反应(CO₂RR)是一种可帮助关闭人为碳循环并将间歇性电力从可再生能源转化为具有附加值的化学品形式的化学能。开发对CO₂RR具有高法拉第效率(FE)和质量活性(MA)的经济催化剂对于加速CO₂利用技术至关重要。

近日，台湾科技大学Kuan-Wen Wang、台湾师范大学Jeng-Han Wang和台湾清华大学Tsan-Yao Chen(陈灿耀)等开发了一种精细的Au-Cu催化剂，其中合金化AuCu壳覆盖在Cu核上(Cu@AuCu)，以实现高效CO₂到CO的电化学转化。

Cu@AuCu中Cu核被AuCu合金壳以不同的Au/Cu比率覆盖。材料表征证实了双金属合金和核壳结构的组合。由于核和表面铜原子两种催化剂的电子结构改变，合成后的Au₂-Cu₈催化剂表现出比纯Au催化剂更高的FE_CO(94%)和CO₂RR质量活性(439 mA mg _Au^-1)，但Au含量低至17%，性能优于纯Au。

密度泛函理论(DFT)计算表明，Cu@AuCu催化剂的CO₂RR活性在COOH*和CO*形成的ΔG之间达到平衡。低的表面Au比率促进COOH*形成，ΔG较低，而增加的表面Au比率促进 CO*解吸到CO(g)，ΔG较高。

DFT计算提供了重要的支持性见解(Cu的作用是定位表面Au 原子的d带，从而降低COOH*的形成能。Au的作用是降低CO*的解吸能并恢复CO₂RR的活性位点)，说明为什么对CO₂RR的催化活性在Cu@AuCu催化剂上显示出与成分相关的火山图，并证明适度的表面成分将有利于进行CO₂RR。

Enhanced CO₂ Electrochemical Reduction Performance over Cu@AuCu Catalysts at High Noble Metal Utilization Efficiency. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03483

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Nano Lett.: 纯金亦低头：高贵金属利用率的Cu@AuCu增强电催化CO2RR

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