同济王颖Chem. Eng. J.: 混合氧化态Cu2O纳米线选择性电催化还原硝酸盐为N2

选择性电催化硝酸盐还原反应(NO₃RR)生成N₂是一种很有前途的硝酸盐处理技术。然而，缺乏高效电极仍然是实现目标的主要障碍。对于非贵金属电极，氧原子在铜上的强吸附导致选择性低，在长期运行过程中会导致亚硝酸盐的积累。

基于此，同济大学王颖团队报道了一种基于表面化学工程的具有混合氧化态的稳定的Cu₂O纳米线(CuO/Cu₂O NWs)，用于高选择性NO₃RR。

所制备的CuO包覆的Cu₂O纳米线(CuO/Cu₂O NWs)，其中Cu具有可变的氧化态(I/II至0/I)并且能够同时吸附氢/氧。活性位点生长在Cu/Cu₂O NW的一维(1D)电子通道结构上，并提供了异常高的NO₃^–去除率和N₂选择性。原位红外光谱电化学分析证实了氢和氧原子可以同时吸附在Cu/Cu₂O NW上。

Cu/Cu₂O NW上H₂的分裂和H*吸附能够产生足够的H*并限制H₂气泡的负面影响。微分电化学质谱(DEMS)证实了在Cu/Cu₂O NW上生成N₂的选择性超过99.8%。

计算研究表明，活性Cu/Cu₂O NW降低了与硝酸盐活化和N-N耦合相关的自由能变化。本文提出了基于硝酸盐还原产生二氮的能量有利途径，并阐明了这种选择性二氮形成的起源。

Selective Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Dinitrogen by Cu₂O Nanowires with Mixed Oxidation-State. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133495

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同济王颖Chem. Eng. J.: 混合氧化态Cu2O纳米线选择性电催化还原硝酸盐为N2

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